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轻金属
２０１０年第５期
氢氧化铝脱水过程的动力学研究
彭志宏，李琼芳，周秋生
（中南大学冶金科学与工程学院，湖南长沙４１００８３）
摘要：根据变温ＤＳＣ—ＴＧＡ曲线，运用Ｃｏａｔｓ—Ｒｅｄｆｅｍ方程，对某拜耳法氧化铝厂工业种分氢氧化铝的脱水过程进行动力学研究。结果表明，在温度段２６８．０８％一３０８．２１。Ｃ和４７３．１４℃～５４８．５１％，氢氧化铝的脱水动力学反应机理分别为三雏扩散和化学反应，其表现反应速率常数分别为０．０３５３ｓ－１和０．０９１３ｓ～，反应活化能分别为８１７．１３ｋＪ／ｍｏｌ
和５０１．４７ｋＪ／ｍｏｌ。
关键词：氢氧化铝；脱水；动力学
中图分类号：ＴＦＳ０３．２４文献标识码：Ａ文章编号：１００２—１７５２（２０１０）０５—１６—３ＨＫＪ
Ｓｔｕｄｉｅｓ
ｏｎ
ｄｅｈｙｄｒａｔｉｏｎｋｉｎｅｔｉｃｓｏｆ
ａｌｕｍｉｎｉｕｍ
ｈｙｄｒｏｘｉｄｅ
ＰＥＮＧＺｈｉ—ｈｏｎｇ，ＬＩＱｉｏｎｇ—ｆａｎｇ
ａｎｄＺＨＯＵ
Ｑｉｕ—ｓｈｅｎｇ
（ＳｃｈｏｏｌｏｆＭｅｔａｌｌｕｒｇｉｃａｌ
ＳｃｉｅｎｃｅａｎｄＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ，ＣｅｎｔｒａｌＳｏｕｔｈＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙ，Ｃｈａｎｇｓｈａ
４１００８３，Ｃｈｉｎａ）
Ａｂｓｔｒａｃｔ：Ｂａｓｅｄｏｎｔｈｅａｎａｌｙｓｅｓｏｆ
ａ
ｖａｒｉａｂｌｅ—ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅＣｕｒＶｅ
ＤＳＣ—ＴＧＡ。ｔｈｅｄｅｈｙｄｒａｔｉｏｎｋｉｎｅｔｉｃｓ
ｏｆ
ｉｎｄｕｓｔｒｉａｌ
ａｌｕｍｉｎｉｕｍ
ｈｙｄｒｏｘｉｄｅ
ｂｙ
ｓｅｅｄｅｄｐｒｅｃｉｐｉｔａｔｉｏｎ
ｗａｓｓｔｕｄｉｅｄｂｙ
ｅｍｐｌｏｙｉｎｇ
ｔｈｅ
Ｃｏａｔｓ—Ｒｅｄｆｅｒｎｅｑｕａｔｉｏｎ．Ｔｈｅｒｅｓｕｌｔｓｓｈｏｗ
ｔｈａｔｔｈｅｒｅａｃｔｉｏｎ
ｍｅｃｈａｎｉｓｍｏｆｄｅｈｙｄｒａｔｉｏｎｋｉｎｅｔｉｃｓｏｆａｌｕｍｉｎｕｍｈｙｄｒｏｘｉｄｅｉｓｔｈｒｅｅ—ｄｉｍｅｎｓｉｏｎａｌｄｉｆｆｕｓｉｏｎｗｉｔｈｔｈｅ
ａｐｐａｒｅｎｔｒａｔｅ
ｃｏｎｓｔａｎｔｏｆ０．
９３５３ｓ～ａｎｄｔｈｅ
ａｃｔｉｖａｔｉｏｎｅｎｅｒｇｙ
ｏｆ８１７．１３ｋＪ／ｍｏｌ
ｉｎｔｈｅ
ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅｒａｎｇｅ
ｏｆ２６８．０８０ｃ
ｔｏ
３０８．２１℃：ｉｎｔｈｅｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ
ｒａｎｇｅ
ｏｆ４７３．１４℃ｔｏ５４８．５１℃，ｔｈｅ
ｒｅａｃｔｉｏｎ
ｍｅｃｈａｎｉｓｍ
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ａｎｄｔｈｅａｃｔｉｖａｔｉｏｎｅｎｅｒｇｙ
ｏｆ５０１．４７ｋＪ／ｍ０１．
Ｋｅｙｗｏｒｄｓ：ａｌｕｍｉｎｉｕｍｈｙｄｒｏｘｉｄｅ；ｄｅｈｙｄｒａｔｉｏｎ；ｋｉｎｅｔｉｃｓ
在氧化铝工业中，煅烧氢氧化铝的目的是除去
８２３Ｋ～９２３Ｋ温度范围内的快速煅烧进行动力学研其附着水和结晶水，并得到活性好的氧化铝以满足究，确定了其在该温度范围的动力学模型及反应速
电解铝生产的需要…。国内外众多学者对氢氧化
率。但迄今为止国内外鲜有学者对氢氧化铝煅烧低
铝煅烧过程中的相变和热分解进行了研究。高振听温段脱水过程的动力学进行深入研究。而氢氧化铝等Ｂ１研究了拜耳一三水铝石煅烧成以一ＡＩ：Ｏ。的相
的脱水过程动力学对工业生产中选择合理的氢氧化
变过程和显微结构演变，确定了三水铝石煅烧过程铝煅烧制度、降低煅烧热耗具有重大意义。由于氢
中的相组成和结晶形貌；之ｉｖｋｏｖｉｅ等∞’对化学纯和氧化铝脱水和相变的具体进程随原始氢氧化铝的制工业氢氧化铝在焙烧过程中的相变进行了研究，明
取方法‘¨１１］、杂质种类及其含量‘１２、１７１以及煅烧条
确了中间相氧化铝的相变顺序；ＴａｉｃｈｉＳａｔｏ等”１通
件［１２—４３的不同而异，本文以中国铝业某氧化铝厂生过ＴＧ—ＤＴＡ、ＸＲＤ和ＩＲ对晶状和胶状氢氧化铝的
产的工业种分氢氧化铝为原料，根据ＤＳＣ—ＴＧＡ曲热分解进行了研究，明确了不同氧化铝水合物的热
线研究其脱水过程动力学。分解进程；ＳｔａｎｉｓｌａｖＳｔｒｅｋｏｐｙｔｏｖ等＂’对在不同母液１
实验
中析出的氢氧化铝的ＴＧＡ—ＤＳＣ曲线进行了分析。１９８４年，Ｇｙｆｒｇｙ
ＰｏｋｏｌＭｏ等根据ＴＧ曲线认为三水铝
１．１实验原料
ｊ．．
石脱水至ｘ—ａｌｕｍｉｎａ的过程符合动力学方程学＝
氢氧化铝：为拜耳法种分氢氧化铝，一级品，产Ｏｔ
自中铝某分公司氧化铝厂。
ｋ（１一仅）９。ＨａｉｐｅｎｇＷａｎｇ＿列等通过对三水铝石在
收稿日期：２００９—１１—１３
作者简介：彭志宏（１９６６一），男，教授，现在中南大学从事氧化铝研究。Ｅ—ｍａｉｌ：ｚｈｐｅｎ９６６１１＠ｓｉｎａ．ｃｏｍ
万方数据
２０１０年第５期彭志宏，李琼芳，周秋生：氢氧化铝脱水过程的动力学研究
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１．２实验仪器
综合热分析仪：美国ＴＡ公司同步热分析仪，型
号为ＳＤＴＱ６００
Ｖ８．０Ｂｕｉｌｄ９５。
１．３
实验方法
称取适量的氢氧化铝于综合热分析仪上，控制
空气流量为ｌＯＯｍ］／ｍｉｎ，升温速度为ｌＯ。Ｃ／ｍｉｎ，对试
样进行示差扫描量热（ＤＳＣ）和热重变化（ＴＧＡ）的同步测量，并根据ＤＳＣ—ＴＧＡ曲线研究其脱水过程动
力学。
２实验结果与讨论
２．１氢氧化铝的脱水过程
图１为氢氧化铝的ＤＳＣ—ＴＣＡ曲线。从ＤＳＣ曲线可以看出，氢氧化铝在加热脱水过程中存在三
个明显的吸热峰，峰谷分别位于２３
２．９３℃、
２９６．９９０Ｃ和５２１．５１℃处，其中在２９６．９９℃处吸热峰最大，说明在此温度左右氢氧化铝剧烈脱水。这与
Ｔａｉｅｈｉ
Ｓａｔｏ【４１和赵连权等¨４１的研究结果基本一致。
由ＴＧＡ曲线可见，氢氧化铝的失重过程主要分为三个阶段，分别在温度区间２２１．４９℃～３０８．２１ｏＣ、
３０８．２１
ｏＣ一５４８．５１０Ｃ及５４８．５１０ｃ～１１０００Ｃ，其质量
损失率分别为２５．８７％、６．５５％和１．３１％，折合为水分子的个数分别为２．２４２、０．５６８及０．１１４。此结果与周千端１１５１的研究基本上相符。
图１氢氧化铝ＤＳＣ—ＴＧＡ曲线
２．２氢氧化铝的脱水过程动力学
与氢氧化铝的脱水过程同时进行的是极其复杂的氧化铝相变过程。因此，在确定氢氧化铝的脱水
过程反应机理时，不能简单地截取ＴＧＡ曲线上的三个失重温度段进行动力学分析。一般来说，氢氧化
万方数据
铝脱水首先得到１一ＡＩ：０。，然后遵循以下相变顺
序，吖一８—０一ｄ［１８｜。在６００。Ｃ之前，氢氧化铝脱水
主要得到１一Ａ１：０。，极其少有氧化铝相变发
生ｎＪ９ｆ。根据ＤＳＣ曲线氢氧化铝发生吸热反应的温度及ＴＧＡ曲线上的失重温度段，本文主要截取以下两个温度段进行动力学分析：２６８．０８。（２～３０８。２１ｏＣ，
４７３．１４。Ｃ～５４８．５１
ｏＣ。根据动力学质量作用定律和
阿伦尼乌斯公式，可得到动力学基本方程：
ｄｏＬ／ｄｔ＝Ａ・ｅｘｐ（一Ｅ／ＲＴ）・ｆ（ＯＬ）
（１）或ｄｏＬ／ｄｔ＝（Ａ／中）・ｅｘｐ（一Ｅ／ＲＴ）・ｆ（ｄ）
（２）
分离变量积分得：ｇ（ｄ）＝Ｉ
ｄＪｆ（ｎ）＝器”警）ｅｘｐ（一Ｅ／Ｉｒｒ）
（３）
式中：Ａ一一指前因子；
ｑ——反应变化率；Ｅ——反应活化能；
卜一绝对温标；
Ｒ——气体常数；①——升温速率。
其中ｆ（ＯＬ）和ｇ（仪）是取决于反应机制的仅函数。在本文中，反应变化率仪即失重率。
假设当２ＲＴ／Ｅ＜＜１时，（３）式简化为：
ｇ（ＯＬ）＝（ＡＲＴ２／中Ｅ）ｅｘｐ（一Ｅ／ＲＴ）
（４）则其对数积分方程为：
ｌｎ［ｇ（ｏＬ）／Ｔ２］＝Ｉｎ（ＡＲ／ｑ）Ｅ）一Ｅ／ＲＴ
（５）
根据Ｃｏａｔｓ—Ｒｅｄｆｅｍ法及包括相界反应、扩散、
形核长大等的４１种反应机制的函数ｇ（仅）及其表示形式∞０｜，以Ｉｎ［ｇ（ｃＹ）／Ｔ２］为纵坐标，１／Ｔ为横坐标作图，经线性回归后，根据相关系数最大的动力学函数确定反应机制，由直线斜率计算出反应表观活化
能。
根据ＤＳＣ—ＴＧＡ曲线，氢氧化铝在以上两个温
度段各温度Ｔ的失重率仪见表１和表２。
表１氢氧化铝在温度段２６８．０８℃～３０８．２１ｃＣ的失重率Ｃｔ．
ｔ．℃
２７０．０７２７５．０６２８０．０４２８５．０４２９０．０２２９５．０７３００．０６３０５．０４Ｔ，Ｋ
５４３．２２
５４８．２１５５３．１９５５８．１９５６３．１７５６８．２２５７３．２１５７８．１９ｄ．％０．０２７
０．１１７
０．２４３
０．４０８
０．６００
０．７９２
０．９３４
０．９９０
表２氢氧化铝在温度段４７３．１４。Ｃ～５４８．５１ｏＣ的失重率Ｏｆ．
ｔ．℃４７５．００
４８５．０４
４９５．０５５０５．０６５１５．０２５２５．０４５３５．０３５４５．０７Ｔ，Ｋ
７４８．１５７５８．１９
７６８．２０７７８．２１７８８．１７７９８．１９８０８．１８８１８．２２ｄ．％０．０１８
０．１２５
０．２６０
０．４２０
０．５９４
０．７６６
０．９０４
０．９８３
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轻金属
２０１０年第５期
根据表１和表２的温度Ｔ及相应失重率ｄ，应用式（５）和已知的４１种反应机制相应的函数ｇ
（Ｏｔ），以ｌｎ［ｇ（ｏｃ）／Ｔ］为纵坐标，１／Ｔ为横坐标作图，经线性回归后，用相关系数Ｒ检验直线的线性
度。相关系数最大的回归直线如图２所示。
ａ一温度段２６８．０８℃～３０８．２１℃ｂ－温度段４７３．１４℃～５４８．５１℃
图２氢氧化铝脱水过程动力学拟合结果
根据直线斜率一Ｅ／Ｒ可计算出氢氧化铝脱水过程中在温度段２６８．０８℃一３０８．２１℃和４７３．１４℃
～５４８．５１
ｏＣ的反应活化能分别为８１７．１３ｋＪ／ｍｏｌ和
５０１．４７ｋＪ／ｍｏｌ。由此可知２ＲＴ／Ｅ＜＜ｌ，假设成立。
根据动力学拟合结果可知，在温度段２６８．０８０Ｃ～３０８．２１℃，氢氧化铝的脱水动力学反应机理函数
为Ｊａｎｄｅｒ方程，ｇ（Ｏ／．）＝［（１一仅）－１／３—１］２，反应机理为三维扩散。这可能是由于氢氧化铝在此温度段剧烈脱水，显微结构发生改变，煅烧产物大量生成且相对致密，使脱去的水蒸气的扩散传质受阻，从而导致氢氧化铝脱水过程在此温度段受扩散控制。其动
力学方程可表示为：［（１一Ⅸ）一力一１］２＝ｋｔ，式中ｋ
＝０．０３５３ｓ’１为反应表观速率常数，ｔ为反应时间。
在温度段４７３．１４℃～５４８．５１℃，氢氧化铝的脱
水动力学反应机理为化学反应，机理函数为ｇ（仪）＝
（１一ＯＬ）～一１。在此温度段，氢氧化铝因煅烧中脱
水产生微孔、毛细管等而造成产物比表面积增大，残留其中的羟基克服氢键的束缚以Ｈ：０的形式脱去。其动力学方程可表示为：（１一仪）～一ｌ＝ｋｔ，式中ｋ
＝０．０９１３ｓ～。
３
结论
通过对工业种分氢氧化铝脱水过程进行动力学
研究，得出以下结论：
（１）在温度段２６８．０８。Ｃ一３０８．２１ｏＣ，氢氧化铝的脱水动力学方程为［（１一ｄ）。力一１］２＝ｋｔ，属三维扩散机制，反应表观速率常数为０．０３５３ｓ～，反应
万方数据
活化能为８１７．１３ｋＪ！ｍｏｌ；
（２）在温度段４７３．１４ｑｃ～５４８．５１。Ｃ，氢氧化铝的脱水动力学方程为（１一ｄ）－１—１＝ｋｔ，属化学反
应机制，反应表观速率常数为０．０９１３ｓ－１，反应活化
能为５０１．４７ｋＪ／ｍｏｌ。
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（责任编辑张文军）
氢氧化铝脱水过程的动力学研究
作者：作者单位：刊名：英文刊名：年，卷(期)：
彭志宏， 李琼芳， 周秋生， PENG Zhi-hong， LI Qiong-fang， ZHOU Qiu-sheng中南大学,冶金科学与工程学院,湖南,长沙,410083轻金属
LIGHT METALS2010(5)
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轻金属
２０１０年第５期
氢氧化铝脱水过程的动力学研究
彭志宏，李琼芳，周秋生
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和５０１．４７ｋＪ／ｍｏｌ。
关键词：氢氧化铝；脱水；动力学
中图分类号：ＴＦＳ０３．２４文献标识码：Ａ文章编号：１００２—１７５２（２０１０）０５—１６—３ＨＫＪ
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ｏｎ
ｄｅｈｙｄｒａｔｉｏｎｋｉｎｅｔｉｃｓｏｆ
ａｌｕｍｉｎｉｕｍ
ｈｙｄｒｏｘｉｄｅ
ＰＥＮＧＺｈｉ—ｈｏｎｇ，ＬＩＱｉｏｎｇ—ｆａｎｇ
ａｎｄＺＨＯＵ
Ｑｉｕ—ｓｈｅｎｇ
（ＳｃｈｏｏｌｏｆＭｅｔａｌｌｕｒｇｉｃａｌ
ＳｃｉｅｎｃｅａｎｄＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ，ＣｅｎｔｒａｌＳｏｕｔｈＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙ，Ｃｈａｎｇｓｈａ
４１００８３，Ｃｈｉｎａ）
Ａｂｓｔｒａｃｔ：Ｂａｓｅｄｏｎｔｈｅａｎａｌｙｓｅｓｏｆ
ａ
ｖａｒｉａｂｌｅ—ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅＣｕｒＶｅ
ＤＳＣ—ＴＧＡ。ｔｈｅｄｅｈｙｄｒａｔｉｏｎｋｉｎｅｔｉｃｓ
ｏｆ
ｉｎｄｕｓｔｒｉａｌ
ａｌｕｍｉｎｉｕｍ
ｈｙｄｒｏｘｉｄｅ
ｂｙ
ｓｅｅｄｅｄｐｒｅｃｉｐｉｔａｔｉｏｎ
ｗａｓｓｔｕｄｉｅｄｂｙ
ｅｍｐｌｏｙｉｎｇ
ｔｈｅ
Ｃｏａｔｓ—Ｒｅｄｆｅｒｎｅｑｕａｔｉｏｎ．Ｔｈｅｒｅｓｕｌｔｓｓｈｏｗ
ｔｈａｔｔｈｅｒｅａｃｔｉｏｎ
ｍｅｃｈａｎｉｓｍｏｆｄｅｈｙｄｒａｔｉｏｎｋｉｎｅｔｉｃｓｏｆａｌｕｍｉｎｕｍｈｙｄｒｏｘｉｄｅｉｓｔｈｒｅｅ—ｄｉｍｅｎｓｉｏｎａｌｄｉｆｆｕｓｉｏｎｗｉｔｈｔｈｅ
ａｐｐａｒｅｎｔｒａｔｅ
ｃｏｎｓｔａｎｔｏｆ０．
９３５３ｓ～ａｎｄｔｈｅ
ａｃｔｉｖａｔｉｏｎｅｎｅｒｇｙ
ｏｆ８１７．１３ｋＪ／ｍｏｌ
ｉｎｔｈｅ
ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅｒａｎｇｅ
ｏｆ２６８．０８０ｃ
ｔｏ
３０８．２１℃：ｉｎｔｈｅｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ
ｒａｎｇｅ
ｏｆ４７３．１４℃ｔｏ５４８．５１℃，ｔｈｅ
ｒｅａｃｔｉｏｎ
ｍｅｃｈａｎｉｓｍ
ｉｓ
ｃｈｅｍｉｃａｌｒｅａｃｔｉｏｎ，ｗｉｔｈｔｈｅ
ａｐｐａｒｅｎｔ
ｒａｔｅ
ｃｏｎｓｔａｎｔｏｆ０．０９１３ｓ“
ａｎｄｔｈｅａｃｔｉｖａｔｉｏｎｅｎｅｒｇｙ
ｏｆ５０１．４７ｋＪ／ｍ０１．
Ｋｅｙｗｏｒｄｓ：ａｌｕｍｉｎｉｕｍｈｙｄｒｏｘｉｄｅ；ｄｅｈｙｄｒａｔｉｏｎ；ｋｉｎｅｔｉｃｓ
在氧化铝工业中，煅烧氢氧化铝的目的是除去
８２３Ｋ～９２３Ｋ温度范围内的快速煅烧进行动力学研其附着水和结晶水，并得到活性好的氧化铝以满足究，确定了其在该温度范围的动力学模型及反应速
电解铝生产的需要…。国内外众多学者对氢氧化
率。但迄今为止国内外鲜有学者对氢氧化铝煅烧低
铝煅烧过程中的相变和热分解进行了研究。高振听温段脱水过程的动力学进行深入研究。而氢氧化铝等Ｂ１研究了拜耳一三水铝石煅烧成以一ＡＩ：Ｏ。的相
的脱水过程动力学对工业生产中选择合理的氢氧化
变过程和显微结构演变，确定了三水铝石煅烧过程铝煅烧制度、降低煅烧热耗具有重大意义。由于氢
中的相组成和结晶形貌；之ｉｖｋｏｖｉｅ等∞’对化学纯和氧化铝脱水和相变的具体进程随原始氢氧化铝的制工业氢氧化铝在焙烧过程中的相变进行了研究，明
取方法‘¨１１］、杂质种类及其含量‘１２、１７１以及煅烧条
确了中间相氧化铝的相变顺序；ＴａｉｃｈｉＳａｔｏ等”１通
件［１２—４３的不同而异，本文以中国铝业某氧化铝厂生过ＴＧ—ＤＴＡ、ＸＲＤ和ＩＲ对晶状和胶状氢氧化铝的
产的工业种分氢氧化铝为原料，根据ＤＳＣ—ＴＧＡ曲热分解进行了研究，明确了不同氧化铝水合物的热
线研究其脱水过程动力学。分解进程；ＳｔａｎｉｓｌａｖＳｔｒｅｋｏｐｙｔｏｖ等＂’对在不同母液１
实验
中析出的氢氧化铝的ＴＧＡ—ＤＳＣ曲线进行了分析。１９８４年，Ｇｙｆｒｇｙ
ＰｏｋｏｌＭｏ等根据ＴＧ曲线认为三水铝
１．１实验原料
ｊ．．
石脱水至ｘ—ａｌｕｍｉｎａ的过程符合动力学方程学＝
氢氧化铝：为拜耳法种分氢氧化铝，一级品，产Ｏｔ
自中铝某分公司氧化铝厂。
ｋ（１一仅）９。ＨａｉｐｅｎｇＷａｎｇ＿列等通过对三水铝石在
收稿日期：２００９—１１—１３
作者简介：彭志宏（１９６６一），男，教授，现在中南大学从事氧化铝研究。Ｅ—ｍａｉｌ：ｚｈｐｅｎ９６６１１＠ｓｉｎａ．ｃｏｍ
万方数据
２０１０年第５期彭志宏，李琼芳，周秋生：氢氧化铝脱水过程的动力学研究
・１７・
１．２实验仪器
综合热分析仪：美国ＴＡ公司同步热分析仪，型
号为ＳＤＴＱ６００
Ｖ８．０Ｂｕｉｌｄ９５。
１．３
实验方法
称取适量的氢氧化铝于综合热分析仪上，控制
空气流量为ｌＯＯｍ］／ｍｉｎ，升温速度为ｌＯ。Ｃ／ｍｉｎ，对试
样进行示差扫描量热（ＤＳＣ）和热重变化（ＴＧＡ）的同步测量，并根据ＤＳＣ—ＴＧＡ曲线研究其脱水过程动
力学。
２实验结果与讨论
２．１氢氧化铝的脱水过程
图１为氢氧化铝的ＤＳＣ—ＴＣＡ曲线。从ＤＳＣ曲线可以看出，氢氧化铝在加热脱水过程中存在三
个明显的吸热峰，峰谷分别位于２３
２．９３℃、
２９６．９９０Ｃ和５２１．５１℃处，其中在２９６．９９℃处吸热峰最大，说明在此温度左右氢氧化铝剧烈脱水。这与
Ｔａｉｅｈｉ
Ｓａｔｏ【４１和赵连权等¨４１的研究结果基本一致。
由ＴＧＡ曲线可见，氢氧化铝的失重过程主要分为三个阶段，分别在温度区间２２１．４９℃～３０８．２１ｏＣ、
３０８．２１
ｏＣ一５４８．５１０Ｃ及５４８．５１０ｃ～１１０００Ｃ，其质量
损失率分别为２５．８７％、６．５５％和１．３１％，折合为水分子的个数分别为２．２４２、０．５６８及０．１１４。此结果与周千端１１５１的研究基本上相符。
图１氢氧化铝ＤＳＣ—ＴＧＡ曲线
２．２氢氧化铝的脱水过程动力学
与氢氧化铝的脱水过程同时进行的是极其复杂的氧化铝相变过程。因此，在确定氢氧化铝的脱水
过程反应机理时，不能简单地截取ＴＧＡ曲线上的三个失重温度段进行动力学分析。一般来说，氢氧化
万方数据
铝脱水首先得到１一ＡＩ：０。，然后遵循以下相变顺
序，吖一８—０一ｄ［１８｜。在６００。Ｃ之前，氢氧化铝脱水
主要得到１一Ａ１：０。，极其少有氧化铝相变发
生ｎＪ９ｆ。根据ＤＳＣ曲线氢氧化铝发生吸热反应的温度及ＴＧＡ曲线上的失重温度段，本文主要截取以下两个温度段进行动力学分析：２６８．０８。（２～３０８。２１ｏＣ，
４７３．１４。Ｃ～５４８．５１
ｏＣ。根据动力学质量作用定律和
阿伦尼乌斯公式，可得到动力学基本方程：
ｄｏＬ／ｄｔ＝Ａ・ｅｘｐ（一Ｅ／ＲＴ）・ｆ（ＯＬ）
（１）或ｄｏＬ／ｄｔ＝（Ａ／中）・ｅｘｐ（一Ｅ／ＲＴ）・ｆ（ｄ）
（２）
分离变量积分得：ｇ（ｄ）＝Ｉ
ｄＪｆ（ｎ）＝器”警）ｅｘｐ（一Ｅ／Ｉｒｒ）
（３）
式中：Ａ一一指前因子；
ｑ——反应变化率；Ｅ——反应活化能；
卜一绝对温标；
Ｒ——气体常数；①——升温速率。
其中ｆ（ＯＬ）和ｇ（仪）是取决于反应机制的仅函数。在本文中，反应变化率仪即失重率。
假设当２ＲＴ／Ｅ＜＜１时，（３）式简化为：
ｇ（ＯＬ）＝（ＡＲＴ２／中Ｅ）ｅｘｐ（一Ｅ／ＲＴ）
（４）则其对数积分方程为：
ｌｎ［ｇ（ｏＬ）／Ｔ２］＝Ｉｎ（ＡＲ／ｑ）Ｅ）一Ｅ／ＲＴ
（５）
根据Ｃｏａｔｓ—Ｒｅｄｆｅｍ法及包括相界反应、扩散、
形核长大等的４１种反应机制的函数ｇ（仅）及其表示形式∞０｜，以Ｉｎ［ｇ（ｃＹ）／Ｔ２］为纵坐标，１／Ｔ为横坐标作图，经线性回归后，根据相关系数最大的动力学函数确定反应机制，由直线斜率计算出反应表观活化
能。
根据ＤＳＣ—ＴＧＡ曲线，氢氧化铝在以上两个温
度段各温度Ｔ的失重率仪见表１和表２。
表１氢氧化铝在温度段２６８．０８℃～３０８．２１ｃＣ的失重率Ｃｔ．
ｔ．℃
２７０．０７２７５．０６２８０．０４２８５．０４２９０．０２２９５．０７３００．０６３０５．０４Ｔ，Ｋ
５４３．２２
５４８．２１５５３．１９５５８．１９５６３．１７５６８．２２５７３．２１５７８．１９ｄ．％０．０２７
０．１１７
０．２４３
０．４０８
０．６００
０．７９２
０．９３４
０．９９０
表２氢氧化铝在温度段４７３．１４。Ｃ～５４８．５１ｏＣ的失重率Ｏｆ．
ｔ．℃４７５．００
４８５．０４
４９５．０５５０５．０６５１５．０２５２５．０４５３５．０３５４５．０７Ｔ，Ｋ
７４８．１５７５８．１９
７６８．２０７７８．２１７８８．１７７９８．１９８０８．１８８１８．２２ｄ．％０．０１８
０．１２５
０．２６０
０．４２０
０．５９４
０．７６６
０．９０４
０．９８３
・１８・
轻金属
２０１０年第５期
根据表１和表２的温度Ｔ及相应失重率ｄ，应用式（５）和已知的４１种反应机制相应的函数ｇ
（Ｏｔ），以ｌｎ［ｇ（ｏｃ）／Ｔ］为纵坐标，１／Ｔ为横坐标作图，经线性回归后，用相关系数Ｒ检验直线的线性
度。相关系数最大的回归直线如图２所示。
ａ一温度段２６８．０８℃～３０８．２１℃ｂ－温度段４７３．１４℃～５４８．５１℃
图２氢氧化铝脱水过程动力学拟合结果
根据直线斜率一Ｅ／Ｒ可计算出氢氧化铝脱水过程中在温度段２６８．０８℃一３０８．２１℃和４７３．１４℃
～５４８．５１
ｏＣ的反应活化能分别为８１７．１３ｋＪ／ｍｏｌ和
５０１．４７ｋＪ／ｍｏｌ。由此可知２ＲＴ／Ｅ＜＜ｌ，假设成立。
根据动力学拟合结果可知，在温度段２６８．０８０Ｃ～３０８．２１℃，氢氧化铝的脱水动力学反应机理函数
为Ｊａｎｄｅｒ方程，ｇ（Ｏ／．）＝［（１一仅）－１／３—１］２，反应机理为三维扩散。这可能是由于氢氧化铝在此温度段剧烈脱水，显微结构发生改变，煅烧产物大量生成且相对致密，使脱去的水蒸气的扩散传质受阻，从而导致氢氧化铝脱水过程在此温度段受扩散控制。其动
力学方程可表示为：［（１一Ⅸ）一力一１］２＝ｋｔ，式中ｋ
＝０．０３５３ｓ’１为反应表观速率常数，ｔ为反应时间。
在温度段４７３．１４℃～５４８．５１℃，氢氧化铝的脱
水动力学反应机理为化学反应，机理函数为ｇ（仪）＝
（１一ＯＬ）～一１。在此温度段，氢氧化铝因煅烧中脱
水产生微孔、毛细管等而造成产物比表面积增大，残留其中的羟基克服氢键的束缚以Ｈ：０的形式脱去。其动力学方程可表示为：（１一仪）～一ｌ＝ｋｔ，式中ｋ
＝０．０９１３ｓ～。
３
结论
通过对工业种分氢氧化铝脱水过程进行动力学
研究，得出以下结论：
（１）在温度段２６８．０８。Ｃ一３０８．２１ｏＣ，氢氧化铝的脱水动力学方程为［（１一ｄ）。力一１］２＝ｋｔ，属三维扩散机制，反应表观速率常数为０．０３５３ｓ～，反应
万方数据
活化能为８１７．１３ｋＪ！ｍｏｌ；
（２）在温度段４７３．１４ｑｃ～５４８．５１。Ｃ，氢氧化铝的脱水动力学方程为（１一ｄ）－１—１＝ｋｔ，属化学反
应机制，反应表观速率常数为０．０９１３ｓ－１，反应活化
能为５０１．４７ｋＪ／ｍｏｌ。
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ｃｌａｙ：ｅｌｅｃｔｒｏｎｍｉｃｒｏｓｃｏｐｙｓｔｕｄｉｅｓ［Ｊ］．ＣｅｒａｍｉｃＩｎｔｅｍａ・
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（责任编辑张文军）
氢氧化铝脱水过程的动力学研究
作者：作者单位：刊名：英文刊名：年，卷(期)：
彭志宏， 李琼芳， 周秋生， PENG Zhi-hong， LI Qiong-fang， ZHOU Qiu-sheng中南大学,冶金科学与工程学院,湖南,长沙,410083轻金属
LIGHT METALS2010(5)
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