第２０卷第２期
２００５年５月
郑州轻工业学院学报（自然科学版）
ＪＯＵＲＮＡＬＯＦＺＨＥＮＧＺＨＯＵＵＮＩＶＥＲＳＩＴＹＯＦＨＧＨＴ
Ｖ０１．２０Ｎｏ．２
ＩＮＤＵＳＴＲＹ（ＮａｔｕｒａｌＳｃｉｅｎｃｅ）
Ｍａｖ２００５
文章编号：１００４—１４７８（２００５）０２—００３４—０５
膜萃取分离技术研究进展
许培援１，
赵小红１，
戚俊清１，
王培义１，
陈
洁２
（１．郑州轻工业学院材料与化工学院河南郑州４５０００２；２．河南省化工研究所，河南郑州４５００５２）
摘要：介绍了膜萃取的特点、传质模型与强化等问题，综述了膜萃取在金属萃取、有机物及药物萃取、废水处理、生物降解反应器和酶膜反应器、与色谱连用进行在线监测等方面的应用研究现状，展望了膜萃取的未来研究方向．
关键词：膜萃取；传质模型；分离技术；中空纤维膜器中图分类号：ＴＱ０２８．８
文献标识码：Ａ
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Ｏ
引百
膜萃取是膜过程与液液萃取过程集合形成的一
ＬｉＸ６４一ＣｕＳＯ。一Ｈ２０为体系用中空纤维膜器研究了膜萃取的分离效果．结果表明，利用膜萃取的方法可以减少溶剂的夹带损失．１９８５年Ｃｏｎｎｅｙ等【４ｏ使用中空纤维膜对含酚废水进行了膜萃取实验尝试．十几年来，我国科技工作者也围绕中空纤维膜萃取器的传质性能、高分子膜浸润性及溶胀等对膜萃取的影响进行了大量研究，取得十分有益的进展．【５＿９ｏ
种新型分离技术，其萃取过程与常规萃取过程中的传质、反萃取过程十分相似．因此又称为微孑Ｌ膜液液萃取，但其传质是在有机溶剂和水溶液相接触的固定界面层上完成的，故又被称为固定界面层膜萃取，简称膜基溶剂萃取或膜萃取…．１９８４年Ｋｉａｎｉ等心。利用膜萃取方法在槽式膜萃取器内对二甲苯一ＨＡＣ—Ｈ２０体系进行了实验研究，求取了基于有机相的总传质系数，讨论了膜萃取的特点．Ｋｉｍ［３］则以
收稿日期：２００４—０９—０５
１膜萃取的原理及特点
膜萃取就是将一微孑Ｌ膜置于原料液与萃取剂之间，因萃取剂对膜的浸润性而迅速地浸透膜的每个
作者简介：许培援（１９６５一），男，河南省信阳市人，郑州轻工业学院副教授，主要研究方向：材料化工
第２期
许培援等：膜萃取分离技术研究进展
微孑Ｌ并与膜另一侧原料液相接触形成稳定界面层，微分离溶质透过界面层从原料液移到萃取剂中．膜萃取过程中不存在通常萃取过程中液滴的分散和聚合现象，作为一种新的膜分离技术，膜萃取过程有其特殊的优势：
１）膜萃取由于没有相的分散和聚结过程，可以减少萃取剂在料液中的夹带损失，有机溶剂用量少，可以使用某些价格稍高的有机溶剂，同时简化了操作手续，节省了庞大的澄清设备．
２）膜萃取时料液相和溶剂相各自在膜两侧流动，并不形成直接的液液两相流动．在选择萃取剂时对其物性要求大大放宽，可使用一些高浓度的高效萃取剂．
３）在膜萃取过程中两相分别在膜两侧作单相流动，使过程免受“返混”的影响和“液泛”条件的限制．
４）膜萃取过程可以较好地发挥化工单元操作中的某些优势，提高过程的传质效率，如实现同级萃取反萃过程，采用萃合物载体促进迁移等．
５）料液相与溶剂相在膜两侧同时存在，可以避免与其相似的支撑液膜内溶剂的流失问题．
题，两相间维持一定的压力差即水相压力大于有机相压力是有效的．２．３传质的强化
由于以上因素的影响，通常要对传质进行强化．中空纤维膜萃取器的传质强化主要从三个方面展开：一是在现有膜结构的基础上加大中空纤维萃取器的轴向混合，减小壳程流动的非理想性；二是改变膜器的结构，例如采用螺旋状中空纤维装填膜器；三是改变操作方式，采用错流操作以减小边界层厚度．另外，适用于特殊体系萃取的新型膜材料的开发也十分活跃．
３膜萃取的应用
３．１在工业分离中的应用
３．１．１金属离子的萃取膜萃取用于金属萃取具有高效性，并且可实现同级萃取反萃取．张凤君等ｆａ，ｘ２Ｊ采用偏氟乙烯中空纤维疏水器研究了二（２，４，４一三甲基戊基）膦酸（ＨＢＴＭＰＰ）一庚烷体系中对镱、铒的萃取及传质性能和在氨化ＨＥＨ／ＥＨＰ煤油体系中对钕、钐的萃取及传质性能．研究表明，稀土离子通过中空纤维膜的传质机理是伴有界面反应的扩散控制模式，增加萃取剂的浓度和氨化萃取剂可提高传质系数．莫启武等［１３］采用乳状液膜研究了草酸稀土的制备，可得纯度大于９９．５％的氧化物．
Ｊ
在重金属等元素的萃取方面，ＹａｎｇＺｈｉｆａ等ｕ４
２膜萃取的传质模型及强化
２．１传质模型
假设膜的微孔被有机相（水相）完全浸满，整个膜的润湿性均一，即被有机相（水相）均匀润湿；微孔膜视为有一定弯曲度等直径均匀孔道构成，溶质在水相和有机相边界层内的传质可以用两相静止时自由扩散来描述，忽略水相中溶质分子的缔合以及微孔端面液膜的曲率对传质速率的影响，在整个浓度范围内溶质在有机相和水相的分配系数不变，传质为稳态，以双膜理论为基本出发点，可建立包括膜阻在内的膜萃取、萃取与反萃取传质模型．
膜萃取过程一般采用中空纤维膜器和槽式膜萃取器．其中中空纤维膜器最适合于工业应用ｕ０｜，其传质模型主要有３种类型：壳程传质，膜内传质，管内传质．［１１Ｊ２．’２影响传质的因素
影响传质的因素有两相的浓度和流量、相平衡分配系数与膜材料浸润性能、体系界面张力和穿透压等，其中膜材料的浸润性能是一重要因素．膜萃取过程中需要选择溶剂浸润性能良好的膜材料．膜材料溶涨直接影响微孔膜的孑Ｌ径、空隙率、溶涨率、孔径分布和膜厚等，而且有些溶涨会造成膜的破裂、溶解．另外，膜萃取过程使用的膜材料一般具有很强的亲油能力，因此在操作中，特别是当水相流速较快时，会出现有机相向水相渗漏现象．为了解决这一问
对ｃｕ，ｚｅ，Ｎｉ，ｃｒ，Ｈｇ，ｃｄ等金属的萃取研究发现不同金属适用的萃取剂并不相同，同一种萃取剂对不同金属的分离系数也不一样．用乳化液膜从含有ｃｕ，ｃａ，ｚｉ，ｃｏ和Ｆｅ的多种金属的酸式溶液中萃取锗，在适当韵条件下用Ｋｅｌｅｘ作载体，选择性可达９５％１１５｜．Ｖａｌｅｎｚｕｅｌａ等［１６］利用膜萃取技术回收矿水中低含量的铜，萃取率达９９％以上．Ｎｉｉ。ｋｏｔｅｙ等Ｈ７Ｊ以有机亚磷为萃取剂的支撑液膜对河水样本中的预浓缩金属分析表明此技术使同时富集多种金属成为可能．３．１．２有机物及药物分离中的应用
液膜对生化
产品，特别是氨基酸的萃取浓缩和分离尤为引人注目．在医药分离方面，用膜萃取技术分离３ＭＴ和ＣＮＴ两种物质，纯度达９９％［１８３．Ｃｏｏｎｅｙ等【４］利用中空纤维膜器，以甲基异丁基酮等多种溶剂为萃取剂进行了苯酚稀溶液的分离研究．实验表明，溶剂的种类、料液的流速和体系的ｐＨ值对分离效果有明显的影响．Ｚａｎｄｅｒ等１１９］用葵花子油做萃取剂在聚二硅氧烷中空纤维膜器中研究了易挥发性有机物（包括氯仿、三氯乙烯、四氯化碳、四氯乙烯）的萃取，实验
郑州轻工业学院学报（自然科学版）２００５年
结果表明，膜萃取法传质系数比空气抽提塔高，且不会造成二次污染．沈力人等∞ｏ』以含Ｓｐａｎ一８０、醋酸丁酯的煤油溶液为有机膜相，Ｎａ２ＣＯ，水溶液为膜内相的乳状液膜，萃取发酵液中的青霉素Ｇ，萃取率达到９９％以上．Ｈｏｎｇ等【２¨以二一（２一乙基己基）磷酸为萃取剂采用乳状液膜从发酵液中萃取苯丙氨酸，效果显著．
现代生产和生活中，经常需要对有机物进行分离．在有机物的纯化方面，Ｃｈｅｎ等【２２ｊ发明了用膜萃取将环烷烃从石蜡等混合物中提取的新方法．Ｌｅｅ［２纠和Ｍａｔｓｏｎ等Ｌ２４］也各自发明了用膜萃取法从普通酒精饮料中提取低度白酒和啤酒等的方法．Ｃｏｕｇｈｌｉｎ等［２５］发明的中空纤维膜液液萃取法配制分析样本，可分离有机物，如酶，维生素，荷尔蒙，卤代烃等．
３．１．３在污水处理中的应用
在放射性元素的萃
非常合适的，萃取对发酵无副作用，说明发酵一膜萃取耦合是大有希望的．Ｓａｈｏｏ等ｂ３ｊ研究了在中空纤维膜器中的头孢菌素的反应萃取，将反应萃取成功应用于从稀释溶液和发酵培养基中回收头孢菌素，利用头孢系统分配系数的可靠性来调节ｐＨ值以达到同级萃取反萃取，通过系列实验发现萃取过程可通过液相边界层的传质来控制，而反萃取可以通过有机相的传质阻力即由有机边界层和膜阻构成的传质阻力来控制．Ｓｉｓａｋｂ４Ｊ对多相酶膜反应器中的分离与同时发生的酶反应的研究及用中空纤维中的膜萃取来回收细胞中的青霉素Ｇ，认为酶反应器与各种分离过程的联用对未来生化工程将更加重要．３．３与色谱连用进行在线监测
吸附剂界面的膜萃取是一种完全不用有机溶剂的绿色技术．此技术主要应用于挥发性和半挥发性非极性有机物的分析，适用于连续监测、现场测试和在线分析，具有良好的分析前景［３５｜．王力等【３６ｊ应用此技术对环境水样中的痕量芳香物的测定进行了系统研究，结果表明此法精度、回收率、最低检出限均好于其他方法．Ｊｏｎｓｓｏｎ等【３７ｊ研究发现，膜萃取是一种有效的样本配制技术，与色谱连用可实现高选择性、高富集性和自动化检测．Ｋｕｏｓｍａｎｅｎ等∞８ｊ对泥中的多环芳香烃用在线热水萃取一多孔膜液液萃取一气相色谱法分析．微孔膜液液萃取可应用于生化和环境样本中．其中生化方面可分析三苯基磷酸盐、磷酸辛基三苯酯、血液细胞中的麻醉剂，环境方面包括水中的有机化合物、阳离子表面活性剂、硫代丙酸甲酯及其衍生物．其与液相色谱连用分析裂解油中的酚，不仅具有高灵敏度和选择性，而且有机溶剂消耗少，可靠性高．Ｋａｔｉｌｕｔｈｊｅ等［３９】用微孑Ｌ膜液液萃取与气相色谱连用技术分析水中的有机物．Ｔｕｕｌｉａ等㈨ｊ对萃取与色谱的连用分析表明膜萃取更适合于非极性有机物的萃取．膜萃取与液相色谱连用可分析生物样本中的药物、食物和环境中的多种物质．膜萃取与气相色谱连用时更具选择性，多用来分析液样中的等离子体和农药．在线连用既灵敏、污染少，又使自动分析成为可能．
目前该方法主要用来回收工业废水中金属，特别是回收工业废水中的贵重金属；另外，还可用于水的软化、制造去离子水、除碱、除酸、除氰化物以及除去有机物．
取上，通过循环萃取可以很好地解决这一问题．Ｋａｔｈｉｏｓ等［２６ｊ曾对含有钕元素的放射性废水进行了研究．实验发现，萃取时快的有机相流速、慢的水相流速，反萃取时慢的有机相流速、快的水相流速会使整个过程效果较好．Ｍｉｔｒａ等忙７Ｊ发明了分离和分析液体污染物中的单个或多个有机金属的萃取设备和方法，Ｈｏ等［２８］采用支撑液膜与反萃取连用来改进从废水中萃取分离ｃｏ，ｚｉ，Ｎｉ，Ｈｇ，ｈ，ｃａ等金属，可提高膜稳定性并减少费用．
用膜萃取去除水中的有机物不仅效率高，而且不会造成二次污染．同时，在化学工业和石油工业等领域经常产生一些含有酸、碱、金属离子和有毒有机物的废水，膜萃取生物反应器是比较新颖的处理废水的技术之一．Ｙａｎ等［２９Ｊ以正已烷一苯酚一水，ＭＩＢＫ一氯酚一水等为实验体系研究了用膜萃取方法从有机废水中去除污染物的传质过程，得到良好的有机物去除率，证明了膜萃取应用于废水处理过程比传统技术更易实现，且出口萃余液中溶剂含量远小于其饱和溶解度．王玉军等ｂｏｊ对膜萃取去除水中对氨基苯磺酸进行了研究．实验发现传质效率高，溶液的ＣＯＤ值大大降低．
３．２膜萃取在生化反应中的应用
主要表现为在光学分离和发酵等方面．Ｄｉｎｇ
等【３１］在实验室中研究ｄ一氨酸从其外消旋体的混合
‘物中提取出来，萃取剂用十二烷基羟脯氨酸的辛醇溶液，分离度大于９８％．类似的还有发酵萃取丙酮、丁醇、乳酸等物质的报道．如Ｔｏｎｇ等∽２Ｊ发现用ＴＯＭＡＣ萃取用乳酸菌经鼠李糖发酵制得的乳酸是
４存在的问题及今后的研究方向
在膜萃取过程中可能会发生水相互渗透、膜的
第２期许培援等：膜萃取分离技术研究进展
溶涨等问题，因而会影响到膜装置的寿命，这是影响膜萃取工业化的症结所在．［４１ｏ高分子膜材料长期与有机溶剂相接触，致使膜材料溶涨．由于溶涨不但使膜的孔隙率大幅度的下降，而且使膜与膜之间造成彼此间黏结，减少实际的传质面积导致传质效率降低．这是膜萃取目前存在的主要问题．针对膜萃取的研究现状及存在的问题，今后的研究方向集中起来可归纳为以下几个方面：１）研究膜结构、物理化学性质、有针对性的合成新型膜材料和对膜材料进行改性．在工业生产中，膜器的设计要根据具体的应用场合和现有的数学模型进行设计，不仅涉及膜器相互间的搭配，还涉及膜器内部液体流动线路的设计Ｈ２【．针对膜材料的稳定性，戴猷元等Ｈ３ｊ曾对这～问题进行了探讨，认为膜材料在有机溶剂中的溶涨问题不可忽视，研制成功的改性金属膜材料性能稳定，用于膜萃取中不出现膜孑Ｌ溶涨现象，有望解决目前膜萃取工艺中由于中空纤维不耐有机溶剂浸泡而难于实现工业化应用的问题．罗爱平等Ｌ４４ｊ将膜萃取技术用于从低浓度含铜料液中提取铜，结果表明膜萃取为低品位铜矿的合理应用和含铜废水的治理提供了一条新思路．２）膜材料性能对膜萃取过程传质的影响．虽然膜萃取过程中膜孑Ｌ溶涨，膜材料的浸润性能及其对传质速率的影响已是当前的研究热点，但膜材料性能对膜萃取过程传质的影响仍是今后的研究内容之一，表现为：膜溶涨对膜萃取传质的影响及其解决的办法；膜材料的浸润性及其对膜萃取过程传质的影响；膜的疏水性、膜孔径、孑Ｌ隙率、膜厚度对膜萃取过程传质的影响．３）在现有膜萃取过程的传质机理、建立数学模型提高膜萃取过程的传质速率研究基础上，设计工业规模的膜装置，优化操作条件．膜萃取实施的关键是膜材料的开发和传质的强化．小孔径大空隙率的膜有助于传质，孑Ｌ径越小穿透
压越大，越有利于膜萃取的正常操作，大孔隙率可以
降低膜阻，有利于扩散传质Ｌ４引．４）据膜萃取过程付诸应用的可能性研究扩大应用体系，特别是常规的有机溶剂萃取所不能完成的某些体系．５）研究同级萃取．６）工业应用及实施中的某些技术问题，与其他技术的耦合问题１４６ｊ．参考文献：
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（上接第１９页）
从表２可以看出，装液量对细胞虾青素含量有参考文献：
较大的影响，装液量为４５ｍＬ时，虾青素含量仅为
［１］朱明军，林炜铁，吴海珍，等．红发夫酵母产虾青素研究２９９
ｇｇ／ｋｇ，而装液量为１５ｍＬ时，虾青素含量为
进展［Ｊ］．食品与发酵工业，２０００，２６（２）：７０—７４．
４１５肛ｇ／ｋｇ．主要是由于溶氧的影响所致．装液量多［２］杨文，吉春明．一种简单的胞壁破碎方法［Ｊ］．微生物学时，溶氧系数低，导致溶氧供应不足，虾青素合成降通报，１９９５，２２（１）：５８—５９．
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低；装液量低时，溶氧系数高，溶氧供应相对充足，虾Ｊ青素合成增加．
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‘
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Ａｓ２．１５５７细胞生长和虾青素含量有显著影响，优化［５］ＲａｙｍｏｎｄＨＭ，ＤｏｕｇｌａｓＣＭ．ＲｅｓｐｏｎｓｅＳｕｒｆａｃｅＭｅｔｈｏｄｏｌｏｇｙ：培养参数为：装液量每瓶３０ｍＬ（２５０ｍＬ摇瓶），摇瓶ＰｒｏｃｅｓｓａｎｄＰｒｏｄｕｃｔＯｐｔｉｍｉｚａｔｉｏｎＵｓｉｎｇＤｅｓｉｇｎｅｄＥｘｐｅｒｉｍｅｎｔｓ
培养时间９６ｈ，接种量１２％，种子培养时间６０
ｈ．
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膜萃取分离技术研究进展
作者：作者单位：
许培援， 赵小红， 戚俊清， 王培义， 陈洁， XU Pei-yuan， ZHAO Xiao-Hong， QI Jun-qing ， WANG Pei-yi， CHEN Jie
许培援,赵小红,戚俊清,王培义,XU Pei-yuan,ZHAO Xiao-Hong,QI Jun-qing,WANG Pei-yi(郑州轻工业学院,材料与化工学院,河南,郑州,450002)， 陈洁,CHEN Jie(河南省化工研究所,河南,郑州,450052)
郑州轻工业学院学报（自然科学版）
JOURNAL OF ZHENGZHOU UNIVERSITY OF LIGHT INDUSTRY(NATURAL SCIENCE)2005,20(2)
刊名：英文刊名：年，卷(期)：
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1. 苏毅. 杨亚玲. 胡亮 膜萃取技术及其应用研究进展[期刊论文]-化工装备技术2002,23(1)
2. 王玉军. 骆广生. 戴猷元. WANG Yujun. LUO Guangsheng. DAI Youyuan 膜萃取的应用研究[期刊论文]-现代化工2000,20(1)
3. 王绍洪. 王红军. 徐志康. 徐又一 膜萃取器设计及应用研究进展[期刊论文]-膜科学与技术2002,22(1)
本文链接：http://d.g.wanfangdata.com.cn/Periodical_zzqgyxy200502011.aspx
第２０卷第２期
２００５年５月
郑州轻工业学院学报（自然科学版）
ＪＯＵＲＮＡＬＯＦＺＨＥＮＧＺＨＯＵＵＮＩＶＥＲＳＩＴＹＯＦＨＧＨＴ
Ｖ０１．２０Ｎｏ．２
ＩＮＤＵＳＴＲＹ（ＮａｔｕｒａｌＳｃｉｅｎｃｅ）
Ｍａｖ２００５
文章编号：１００４—１４７８（２００５）０２—００３４—０５
膜萃取分离技术研究进展
许培援１，
赵小红１，
戚俊清１，
王培义１，
陈
洁２
（１．郑州轻工业学院材料与化工学院河南郑州４５０００２；２．河南省化工研究所，河南郑州４５００５２）
摘要：介绍了膜萃取的特点、传质模型与强化等问题，综述了膜萃取在金属萃取、有机物及药物萃取、废水处理、生物降解反应器和酶膜反应器、与色谱连用进行在线监测等方面的应用研究现状，展望了膜萃取的未来研究方向．
关键词：膜萃取；传质模型；分离技术；中空纤维膜器中图分类号：ＴＱ０２８．８
文献标识码：Ａ
，
Ｔｈｅｓｔｕｄｙｐｒｏｃｅｓｓｏｆｍｅｍｂｒａｎｅｘｔｒａｃｔｉｏｎｓｅｐａｒａｔｉｏｎｔｅｃｈｎｉｑｕｅ
ＸＵＰｅｉ．ｙｕａｎｌ，ＺＨＡＯ
Ｘｉａｏ．ｈｏｎ９１，ＱＩＪｕｎ—ｑｉｎ９１，ＷＡＮＧ
４５００５２，Ｃｈｉｎａ）
Ｐｅｉ．ｙｉｌ，ＣＨＥＮＪｉｅ２
（１．ＣｏｌｌｅｇｅｏｆＭａｔｅｒｉａｌａｎｄＣｈｅｍ．Ｅｎｇ．，ＺｈｅｎｇｚｈｏｕＵｎｉｖｏｆＬｉｇｈｔＩｎｄ．，Ｚｈｅｎｇｚｈｏｕ４５０００２，Ｃｈｉｎａ；
２．Ｃｈｅｍ．Ｅｎｇ．［ｎｓｔ．ｏｆ
Ｈｅ’ｎａｉｌ，Ｐｒｏｖｉｎｃｅ，Ｚｈｅｎｇｚｈｏｕ
Ａｂｓｔｒａｃｔ：Ｔｈｅｆｏｌｌｏｗｉｎｇｐｒｏｂｌｅｍｓｗｅｒｅｓｕｍｍａｒｉｚｅｄ：ｔｈｅｃｈａｒａｃｔｅｒｉｓｔｉｃ，ｔｈｅｍａｓｓｔｒａｎｓｆｅｒａｎｄｔｈｅｅｎｈａｎｃｅｍｅｎｔｏｆｍｅｍｂｒａｎｅｘｔｒａｃｔｉｏｎｓｅｐｅｒａｔｉｏｎｔｅｃｈｎｉｑｕｅ，ｔｈｅａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｉｎｅｘｔｒａｃｔｉｎｇｍｅｔａｌｓ，ｏｒｇａｎｉｃｓｕｂｓｔａｎｃｅｓａｎｄｄｒｕｇｓ，ｂｉｏ—ｐｒｏｄｕｃｔｓ，ｉｎｍｅｍｂｒａｎｅｅｘｔｒａｃｔｉｖｅｂｉｏｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎｔｈｅｃｈｒｏｍａｔｏｇｒａｐｈｙｔｏｍｏｎｉｔｏｒａｎｄｍｅｍｂｒａｎｅｅｘｔｒａｃｔｉｏｎ
ａｒｅ
ＳＯ
ｒｅａｃｔｏｒｓ
ａｎｄｅｎｚｙｍｅ
ｍｅｍｂｒａｎｅ
ｒｅａｃｔｏｒｓ，ｉｎ
ｃｏｕｐｌｉｎｇｗｉｔｈ
ｏｎ．Ｔｈｅｐｒｏｂｌｅｍｏｆｆｎｅｍｂｒａｎｅｅｘｔｒａｃｔｉｏｎａｎｄｔｈｅｒｅｓｅａｒｃｈｔｒｅｎｄｏｆｔｈｅ
ａｌｓｏｐｏｉｎｔｅｄｏｕｔ．
Ｋｅｙｗｏｒｄｓ：ｍｅｍｂｒａｎｅｅｘｔｒａｃｔｉｏｎ；ｍａｓｓｔｒａｎｓｆｅｒ；ｓｅｐａｒａｔｉｏｎｔｅｃｈｎｉｑｕｅ；ｈｏｌｌｏｗｆｉｂｅｒｍｏｄｕｌｅ
Ｏ
引百
膜萃取是膜过程与液液萃取过程集合形成的一
ＬｉＸ６４一ＣｕＳＯ。一Ｈ２０为体系用中空纤维膜器研究了膜萃取的分离效果．结果表明，利用膜萃取的方法可以减少溶剂的夹带损失．１９８５年Ｃｏｎｎｅｙ等【４ｏ使用中空纤维膜对含酚废水进行了膜萃取实验尝试．十几年来，我国科技工作者也围绕中空纤维膜萃取器的传质性能、高分子膜浸润性及溶胀等对膜萃取的影响进行了大量研究，取得十分有益的进展．【５＿９ｏ
种新型分离技术，其萃取过程与常规萃取过程中的传质、反萃取过程十分相似．因此又称为微孑Ｌ膜液液萃取，但其传质是在有机溶剂和水溶液相接触的固定界面层上完成的，故又被称为固定界面层膜萃取，简称膜基溶剂萃取或膜萃取…．１９８４年Ｋｉａｎｉ等心。利用膜萃取方法在槽式膜萃取器内对二甲苯一ＨＡＣ—Ｈ２０体系进行了实验研究，求取了基于有机相的总传质系数，讨论了膜萃取的特点．Ｋｉｍ［３］则以
收稿日期：２００４—０９—０５
１膜萃取的原理及特点
膜萃取就是将一微孑Ｌ膜置于原料液与萃取剂之间，因萃取剂对膜的浸润性而迅速地浸透膜的每个
作者简介：许培援（１９６５一），男，河南省信阳市人，郑州轻工业学院副教授，主要研究方向：材料化工
第２期
许培援等：膜萃取分离技术研究进展
微孑Ｌ并与膜另一侧原料液相接触形成稳定界面层，微分离溶质透过界面层从原料液移到萃取剂中．膜萃取过程中不存在通常萃取过程中液滴的分散和聚合现象，作为一种新的膜分离技术，膜萃取过程有其特殊的优势：
１）膜萃取由于没有相的分散和聚结过程，可以减少萃取剂在料液中的夹带损失，有机溶剂用量少，可以使用某些价格稍高的有机溶剂，同时简化了操作手续，节省了庞大的澄清设备．
２）膜萃取时料液相和溶剂相各自在膜两侧流动，并不形成直接的液液两相流动．在选择萃取剂时对其物性要求大大放宽，可使用一些高浓度的高效萃取剂．
３）在膜萃取过程中两相分别在膜两侧作单相流动，使过程免受“返混”的影响和“液泛”条件的限制．
４）膜萃取过程可以较好地发挥化工单元操作中的某些优势，提高过程的传质效率，如实现同级萃取反萃过程，采用萃合物载体促进迁移等．
５）料液相与溶剂相在膜两侧同时存在，可以避免与其相似的支撑液膜内溶剂的流失问题．
题，两相间维持一定的压力差即水相压力大于有机相压力是有效的．２．３传质的强化
由于以上因素的影响，通常要对传质进行强化．中空纤维膜萃取器的传质强化主要从三个方面展开：一是在现有膜结构的基础上加大中空纤维萃取器的轴向混合，减小壳程流动的非理想性；二是改变膜器的结构，例如采用螺旋状中空纤维装填膜器；三是改变操作方式，采用错流操作以减小边界层厚度．另外，适用于特殊体系萃取的新型膜材料的开发也十分活跃．
３膜萃取的应用
３．１在工业分离中的应用
３．１．１金属离子的萃取膜萃取用于金属萃取具有高效性，并且可实现同级萃取反萃取．张凤君等ｆａ，ｘ２Ｊ采用偏氟乙烯中空纤维疏水器研究了二（２，４，４一三甲基戊基）膦酸（ＨＢＴＭＰＰ）一庚烷体系中对镱、铒的萃取及传质性能和在氨化ＨＥＨ／ＥＨＰ煤油体系中对钕、钐的萃取及传质性能．研究表明，稀土离子通过中空纤维膜的传质机理是伴有界面反应的扩散控制模式，增加萃取剂的浓度和氨化萃取剂可提高传质系数．莫启武等［１３］采用乳状液膜研究了草酸稀土的制备，可得纯度大于９９．５％的氧化物．
Ｊ
在重金属等元素的萃取方面，ＹａｎｇＺｈｉｆａ等ｕ４
２膜萃取的传质模型及强化
２．１传质模型
假设膜的微孔被有机相（水相）完全浸满，整个膜的润湿性均一，即被有机相（水相）均匀润湿；微孔膜视为有一定弯曲度等直径均匀孔道构成，溶质在水相和有机相边界层内的传质可以用两相静止时自由扩散来描述，忽略水相中溶质分子的缔合以及微孔端面液膜的曲率对传质速率的影响，在整个浓度范围内溶质在有机相和水相的分配系数不变，传质为稳态，以双膜理论为基本出发点，可建立包括膜阻在内的膜萃取、萃取与反萃取传质模型．
膜萃取过程一般采用中空纤维膜器和槽式膜萃取器．其中中空纤维膜器最适合于工业应用ｕ０｜，其传质模型主要有３种类型：壳程传质，膜内传质，管内传质．［１１Ｊ２．’２影响传质的因素
影响传质的因素有两相的浓度和流量、相平衡分配系数与膜材料浸润性能、体系界面张力和穿透压等，其中膜材料的浸润性能是一重要因素．膜萃取过程中需要选择溶剂浸润性能良好的膜材料．膜材料溶涨直接影响微孔膜的孑Ｌ径、空隙率、溶涨率、孔径分布和膜厚等，而且有些溶涨会造成膜的破裂、溶解．另外，膜萃取过程使用的膜材料一般具有很强的亲油能力，因此在操作中，特别是当水相流速较快时，会出现有机相向水相渗漏现象．为了解决这一问
对ｃｕ，ｚｅ，Ｎｉ，ｃｒ，Ｈｇ，ｃｄ等金属的萃取研究发现不同金属适用的萃取剂并不相同，同一种萃取剂对不同金属的分离系数也不一样．用乳化液膜从含有ｃｕ，ｃａ，ｚｉ，ｃｏ和Ｆｅ的多种金属的酸式溶液中萃取锗，在适当韵条件下用Ｋｅｌｅｘ作载体，选择性可达９５％１１５｜．Ｖａｌｅｎｚｕｅｌａ等［１６］利用膜萃取技术回收矿水中低含量的铜，萃取率达９９％以上．Ｎｉｉ。ｋｏｔｅｙ等Ｈ７Ｊ以有机亚磷为萃取剂的支撑液膜对河水样本中的预浓缩金属分析表明此技术使同时富集多种金属成为可能．３．１．２有机物及药物分离中的应用
液膜对生化
产品，特别是氨基酸的萃取浓缩和分离尤为引人注目．在医药分离方面，用膜萃取技术分离３ＭＴ和ＣＮＴ两种物质，纯度达９９％［１８３．Ｃｏｏｎｅｙ等【４］利用中空纤维膜器，以甲基异丁基酮等多种溶剂为萃取剂进行了苯酚稀溶液的分离研究．实验表明，溶剂的种类、料液的流速和体系的ｐＨ值对分离效果有明显的影响．Ｚａｎｄｅｒ等１１９］用葵花子油做萃取剂在聚二硅氧烷中空纤维膜器中研究了易挥发性有机物（包括氯仿、三氯乙烯、四氯化碳、四氯乙烯）的萃取，实验
郑州轻工业学院学报（自然科学版）２００５年
结果表明，膜萃取法传质系数比空气抽提塔高，且不会造成二次污染．沈力人等∞ｏ』以含Ｓｐａｎ一８０、醋酸丁酯的煤油溶液为有机膜相，Ｎａ２ＣＯ，水溶液为膜内相的乳状液膜，萃取发酵液中的青霉素Ｇ，萃取率达到９９％以上．Ｈｏｎｇ等【２¨以二一（２一乙基己基）磷酸为萃取剂采用乳状液膜从发酵液中萃取苯丙氨酸，效果显著．
现代生产和生活中，经常需要对有机物进行分离．在有机物的纯化方面，Ｃｈｅｎ等【２２ｊ发明了用膜萃取将环烷烃从石蜡等混合物中提取的新方法．Ｌｅｅ［２纠和Ｍａｔｓｏｎ等Ｌ２４］也各自发明了用膜萃取法从普通酒精饮料中提取低度白酒和啤酒等的方法．Ｃｏｕｇｈｌｉｎ等［２５］发明的中空纤维膜液液萃取法配制分析样本，可分离有机物，如酶，维生素，荷尔蒙，卤代烃等．
３．１．３在污水处理中的应用
在放射性元素的萃
非常合适的，萃取对发酵无副作用，说明发酵一膜萃取耦合是大有希望的．Ｓａｈｏｏ等ｂ３ｊ研究了在中空纤维膜器中的头孢菌素的反应萃取，将反应萃取成功应用于从稀释溶液和发酵培养基中回收头孢菌素，利用头孢系统分配系数的可靠性来调节ｐＨ值以达到同级萃取反萃取，通过系列实验发现萃取过程可通过液相边界层的传质来控制，而反萃取可以通过有机相的传质阻力即由有机边界层和膜阻构成的传质阻力来控制．Ｓｉｓａｋｂ４Ｊ对多相酶膜反应器中的分离与同时发生的酶反应的研究及用中空纤维中的膜萃取来回收细胞中的青霉素Ｇ，认为酶反应器与各种分离过程的联用对未来生化工程将更加重要．３．３与色谱连用进行在线监测
吸附剂界面的膜萃取是一种完全不用有机溶剂的绿色技术．此技术主要应用于挥发性和半挥发性非极性有机物的分析，适用于连续监测、现场测试和在线分析，具有良好的分析前景［３５｜．王力等【３６ｊ应用此技术对环境水样中的痕量芳香物的测定进行了系统研究，结果表明此法精度、回收率、最低检出限均好于其他方法．Ｊｏｎｓｓｏｎ等【３７ｊ研究发现，膜萃取是一种有效的样本配制技术，与色谱连用可实现高选择性、高富集性和自动化检测．Ｋｕｏｓｍａｎｅｎ等∞８ｊ对泥中的多环芳香烃用在线热水萃取一多孔膜液液萃取一气相色谱法分析．微孔膜液液萃取可应用于生化和环境样本中．其中生化方面可分析三苯基磷酸盐、磷酸辛基三苯酯、血液细胞中的麻醉剂，环境方面包括水中的有机化合物、阳离子表面活性剂、硫代丙酸甲酯及其衍生物．其与液相色谱连用分析裂解油中的酚，不仅具有高灵敏度和选择性，而且有机溶剂消耗少，可靠性高．Ｋａｔｉｌｕｔｈｊｅ等［３９】用微孑Ｌ膜液液萃取与气相色谱连用技术分析水中的有机物．Ｔｕｕｌｉａ等㈨ｊ对萃取与色谱的连用分析表明膜萃取更适合于非极性有机物的萃取．膜萃取与液相色谱连用可分析生物样本中的药物、食物和环境中的多种物质．膜萃取与气相色谱连用时更具选择性，多用来分析液样中的等离子体和农药．在线连用既灵敏、污染少，又使自动分析成为可能．
目前该方法主要用来回收工业废水中金属，特别是回收工业废水中的贵重金属；另外，还可用于水的软化、制造去离子水、除碱、除酸、除氰化物以及除去有机物．
取上，通过循环萃取可以很好地解决这一问题．Ｋａｔｈｉｏｓ等［２６ｊ曾对含有钕元素的放射性废水进行了研究．实验发现，萃取时快的有机相流速、慢的水相流速，反萃取时慢的有机相流速、快的水相流速会使整个过程效果较好．Ｍｉｔｒａ等忙７Ｊ发明了分离和分析液体污染物中的单个或多个有机金属的萃取设备和方法，Ｈｏ等［２８］采用支撑液膜与反萃取连用来改进从废水中萃取分离ｃｏ，ｚｉ，Ｎｉ，Ｈｇ，ｈ，ｃａ等金属，可提高膜稳定性并减少费用．
用膜萃取去除水中的有机物不仅效率高，而且不会造成二次污染．同时，在化学工业和石油工业等领域经常产生一些含有酸、碱、金属离子和有毒有机物的废水，膜萃取生物反应器是比较新颖的处理废水的技术之一．Ｙａｎ等［２９Ｊ以正已烷一苯酚一水，ＭＩＢＫ一氯酚一水等为实验体系研究了用膜萃取方法从有机废水中去除污染物的传质过程，得到良好的有机物去除率，证明了膜萃取应用于废水处理过程比传统技术更易实现，且出口萃余液中溶剂含量远小于其饱和溶解度．王玉军等ｂｏｊ对膜萃取去除水中对氨基苯磺酸进行了研究．实验发现传质效率高，溶液的ＣＯＤ值大大降低．
３．２膜萃取在生化反应中的应用
主要表现为在光学分离和发酵等方面．Ｄｉｎｇ
等【３１］在实验室中研究ｄ一氨酸从其外消旋体的混合
‘物中提取出来，萃取剂用十二烷基羟脯氨酸的辛醇溶液，分离度大于９８％．类似的还有发酵萃取丙酮、丁醇、乳酸等物质的报道．如Ｔｏｎｇ等∽２Ｊ发现用ＴＯＭＡＣ萃取用乳酸菌经鼠李糖发酵制得的乳酸是
４存在的问题及今后的研究方向
在膜萃取过程中可能会发生水相互渗透、膜的
第２期许培援等：膜萃取分离技术研究进展
溶涨等问题，因而会影响到膜装置的寿命，这是影响膜萃取工业化的症结所在．［４１ｏ高分子膜材料长期与有机溶剂相接触，致使膜材料溶涨．由于溶涨不但使膜的孔隙率大幅度的下降，而且使膜与膜之间造成彼此间黏结，减少实际的传质面积导致传质效率降低．这是膜萃取目前存在的主要问题．针对膜萃取的研究现状及存在的问题，今后的研究方向集中起来可归纳为以下几个方面：１）研究膜结构、物理化学性质、有针对性的合成新型膜材料和对膜材料进行改性．在工业生产中，膜器的设计要根据具体的应用场合和现有的数学模型进行设计，不仅涉及膜器相互间的搭配，还涉及膜器内部液体流动线路的设计Ｈ２【．针对膜材料的稳定性，戴猷元等Ｈ３ｊ曾对这～问题进行了探讨，认为膜材料在有机溶剂中的溶涨问题不可忽视，研制成功的改性金属膜材料性能稳定，用于膜萃取中不出现膜孑Ｌ溶涨现象，有望解决目前膜萃取工艺中由于中空纤维不耐有机溶剂浸泡而难于实现工业化应用的问题．罗爱平等Ｌ４４ｊ将膜萃取技术用于从低浓度含铜料液中提取铜，结果表明膜萃取为低品位铜矿的合理应用和含铜废水的治理提供了一条新思路．２）膜材料性能对膜萃取过程传质的影响．虽然膜萃取过程中膜孑Ｌ溶涨，膜材料的浸润性能及其对传质速率的影响已是当前的研究热点，但膜材料性能对膜萃取过程传质的影响仍是今后的研究内容之一，表现为：膜溶涨对膜萃取传质的影响及其解决的办法；膜材料的浸润性及其对膜萃取过程传质的影响；膜的疏水性、膜孔径、孑Ｌ隙率、膜厚度对膜萃取过程传质的影响．３）在现有膜萃取过程的传质机理、建立数学模型提高膜萃取过程的传质速率研究基础上，设计工业规模的膜装置，优化操作条件．膜萃取实施的关键是膜材料的开发和传质的强化．小孔径大空隙率的膜有助于传质，孑Ｌ径越小穿透
压越大，越有利于膜萃取的正常操作，大孔隙率可以
降低膜阻，有利于扩散传质Ｌ４引．４）据膜萃取过程付诸应用的可能性研究扩大应用体系，特别是常规的有机溶剂萃取所不能完成的某些体系．５）研究同级萃取．６）工业应用及实施中的某些技术问题，与其他技术的耦合问题１４６ｊ．参考文献：
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（上接第１９页）
从表２可以看出，装液量对细胞虾青素含量有参考文献：
较大的影响，装液量为４５ｍＬ时，虾青素含量仅为
［１］朱明军，林炜铁，吴海珍，等．红发夫酵母产虾青素研究２９９
ｇｇ／ｋｇ，而装液量为１５ｍＬ时，虾青素含量为
进展［Ｊ］．食品与发酵工业，２０００，２６（２）：７０—７４．
４１５肛ｇ／ｋｇ．主要是由于溶氧的影响所致．装液量多［２］杨文，吉春明．一种简单的胞壁破碎方法［Ｊ］．微生物学时，溶氧系数低，导致溶氧供应不足，虾青素合成降通报，１９９５，２２（１）：５８—５９．
［３］
ＭｅｙｅｒＰＳ，Ｄｕ－ＰｒｅｅｚＣ．Ｅｆｆｅｃｔｏｆａｃｅｔｉｃａｃｉｄ
ｏｎ
ａｓｔａｘａｎｔｈｉｎ
低；装液量低时，溶氧系数高，溶氧供应相对充足，虾Ｊ青素合成增加．
ｐｒｏｄｕｃｔｉｏｎｂｙ
Ｐｈａｆｆｉａｒｈｏｄｏｚｙｍａ［Ｊ］．Ｂｉｏｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ
Ｌｅｔｔｅｒｓ，
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ｅｄｉｔｉｏｎ）［Ｍ］．Ｎｅｗ‰ｒｋ：ＪｏｈｎＷｉｌｅｙ＆Ｓｏｎｓ，１９９６．５７５—
‘
接种量、培养时间和装液量对Ｐ．ｒｈｏｄｏｚｙｍａ６５１．
Ａｓ２．１５５７细胞生长和虾青素含量有显著影响，优化［５］ＲａｙｍｏｎｄＨＭ，ＤｏｕｇｌａｓＣＭ．ＲｅｓｐｏｎｓｅＳｕｒｆａｃｅＭｅｔｈｏｄｏｌｏｇｙ：培养参数为：装液量每瓶３０ｍＬ（２５０ｍＬ摇瓶），摇瓶ＰｒｏｃｅｓｓａｎｄＰｒｏｄｕｃｔＯｐｔｉｍｉｚａｔｉｏｎＵｓｉｎｇＤｅｓｉｇｎｅｄＥｘｐｅｒｉｍｅｎｔｓ
培养时间９６ｈ，接种量１２％，种子培养时间６０
ｈ．
［Ｍ］．ＮｅｗＹｏｒｋ：ＪｏｈｎＷｉｌｅ）＇＆Ｓｏｎｓ，１９９５．
膜萃取分离技术研究进展
作者：作者单位：
许培援， 赵小红， 戚俊清， 王培义， 陈洁， XU Pei-yuan， ZHAO Xiao-Hong， QI Jun-qing ， WANG Pei-yi， CHEN Jie
许培援,赵小红,戚俊清,王培义,XU Pei-yuan,ZHAO Xiao-Hong,QI Jun-qing,WANG Pei-yi(郑州轻工业学院,材料与化工学院,河南,郑州,450002)， 陈洁,CHEN Jie(河南省化工研究所,河南,郑州,450052)
郑州轻工业学院学报（自然科学版）
JOURNAL OF ZHENGZHOU UNIVERSITY OF LIGHT INDUSTRY(NATURAL SCIENCE)2005,20(2)
刊名：英文刊名：年，卷(期)：
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