第5卷第3期
1998年9月地学前缘(中国地质大学, 北京) Earth Science Frontiers (China University of Geosciences , Beijing ) Vol . 5No . 3Sep . 1998
有关金刚石形成条件的讨论
路凤香 郑建平 陈美华
(中国地质大学, 武汉, 430074)
摘 要 在总结了近十几年来有关金刚石成因资料的基础上, 结合笔者的实际研究, 将原生金
刚石划分为三种成因类型:金伯利岩和钾镁煌斑岩型、超镁铁质岩侵入体型及超高压榴辉岩和
高压变质岩型。金伯利岩和钾镁煌斑岩型的金刚石结晶时代老, 时间跨度长, 在地台克拉通化
至寄主岩浆侵位的漫长地质历史阶段中都可以形成和生长, 金刚石中的复杂环带是这些事件的
记录。金刚石的形成和生长过程可以在纯固相的环境, 依赖于C 微粒的固体扩散完成, 但最佳
的情况是有熔体和/或流体的参与。克拉通演化过程中夭折的金伯利岩岩浆、钾镁煌斑岩岩浆
及碳酸岩岩浆活动, 以及深部流体脉动式的作用都是金刚石生长的有利时期。超镁铁质岩侵入
体型金刚石的形成可能与岩体在固态侵位前地幔深部熔融橄榄玄武岩或苦橄质玄武岩岩浆的
作用有关, 同时也伴随深部流体的活动。中国西藏罗布莎岩体中与金刚石共生的矿物组合有些
和金伯利岩型金刚石共生的矿物相似, 可作为其依据。超高压榴辉岩型及其它与板块俯冲相关
的金刚石的形成则与体系中存在强的应力有关。上述认识与金刚石结晶于高温、高压的基本条
件并不相悖, 但熔体和/或流体及强应力的存在都可以降低金刚石结晶时所需的温压条件。
关键词 金刚石 成因类型 金伯利岩 钾镁煌斑岩 超镁铁质侵入岩 榴辉岩 熔流体
应力
C LC P71, P58
研究金刚石的形成条件一般通过三种途径:一是进行高温高压实验, 确定金刚石合成的温度和压力; 二是研究金刚石产出的地质环境, 确定其寄主岩特征及其构造背景; 三是对金刚石自身特点的全面研究, 反演结晶和生长的过程。人工合成金刚石的实验大多是在干的静压条件下, 以石墨为原料, 采用金属Ni , C r , Fe , Mn , Co 或它们的合金为触媒, 在5～6GPa , 1400～1500℃的条件下获得的。人们通常应用石墨—金刚石的相转变界线来限定出现金刚石及含金刚石岩石的平衡温压状态。
就目前的资料, 金刚石赋存于下列岩石中:金伯利岩, 钾镁煌斑岩及它们中的捕掳体(橄榄岩及榴辉岩) , 碱性超基性杂岩(如俄罗斯西伯利亚北部的土库依) , 超基性煌斑岩及碱性煌斑岩(西澳) , 碳酸盐化碧玄岩(叙利亚西北部) , 造山带超镁铁质岩侵入体, 超高压榴辉岩和高压片麻岩等。此外在陨石和陨石坑中也报道有金刚石。世界上还有不少地区发现了具有经济价值的金刚石砂矿, 有些开采历史悠久, 但至今尚未发现原生金刚石的产地, 例如我收稿日期:1998-06-16
作者简介:路凤香, 女, 1935年生, 教授, 博士生导师, 岩石学专业。现从事火成岩岩石学、地幔岩石学、壳幔深部
过程及金刚石找矿理论研究。
本研究受国家自然科学基金项目(编号:49733110) 资助。
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前沿·边缘·分支·热点 地 学 前 缘 1998, 5(3) 国湖南沅水流域, 东南澳大利亚、巴西、印度尼西亚等地。上述岩石中前两类中的一部分可以形成为具经济价值的原生金刚石矿床。因此目前有关形成条件的讨论也主要限于这两种岩石。
金刚石自身特征的研究涉及的方面很多, 近年来测试技术特别是微区分析技术的发展, 揭示了许多金刚石内部特征及所含的微量组分, 为探索其生长机制提供了不少有益的信息。
本文根据近年来的资料将有经济价值或有潜在经济价值(可以经次生富集形成砂矿) 的原生金刚石划分为三种成因类型:金伯利岩和钾镁煌斑岩型, 超镁铁质岩侵入体型和超高压榴辉岩和高压变质岩型。本文将就这三种类型讨论它们的形成条件。需要说明的是, 金刚石还可以产于陨石及与之有关的冲击变质岩石中, 因目前资料有限, 暂不涉及。下面的讨论都是在金刚石形成于高温和高压的前提下进行的。
1 金伯利岩及钾镁煌斑岩型金刚石的形成条件
70年代多数人认为金刚石是金伯利岩岩浆结晶的产物, 由于金伯利岩岩浆在深部聚集了大量的挥发份, 并因此造成了高压状态, 当岩浆上升至地壳时, 挥发份由于围压降低产生膨胀、爆发, 从而造成超高压状态, 为金刚石结晶造成有利的环境。
80年代初期, 金刚石研究工作的最大进展是确定了金伯利岩中的金刚石属于捕掳体成因。实际上人们早已在金伯利岩的捕掳体(橄榄岩和榴辉岩) 中发现过金刚石, 但一般解释为这些金刚石仍为岩浆结晶产物, 后附着于捕掳体的表面, 或者认为捕掳体为岩浆同生成因。1977年Kramers 作了南非Finsch 和Premier 矿山金刚石中的硫化物包裹体的年龄测定, 获得了>2000M a 的模式年龄, 而金伯利岩侵位于90Ma 。1984Richardson 测定了Kimberley 和Finsch 金刚石中石榴石包裹体的Rb -S r 和Sm -Nd 模式年龄, 均为太古代(3200～3300M a ) 结晶产物[1], 而它们的寄主岩侵位于中生代。这些成果为金刚石属古老地幔结晶成因而岩浆只起了运载工具作用的观点提供了有利的证据, 并得到了广泛的认可。前人根据包裹体矿物组合, 将产于这两类岩体中的金刚石分为橄榄岩型(P 型) 与榴辉岩型(E 型) , 暗示金刚石主要结晶于这两类岩石中。
尽管有了上述的统一认识, 然而对其形成机制仍有不同的观点。Boy d [2]认为金刚石结晶于岩石圈的底部, 形成于固态的环境, 控制金刚石形成的主要因素是温度和压力。M eyer 也强调金刚石包裹体均为固相, 支持Boy d 的观点。Haggerty 提出除了温度和压力外, 氧逸度也是重要的因素。上地幔在萃取基性岩浆的同时, H 2O 与CO 2也随之逸出, 岩石圈相对于软流圈不仅成分上亏损而且还处于低的氧化状态, 因此二者的交界处是形成金刚石的最有利的地带。根据金刚石形成所需的f (O 2) 范围(IW 与WM 两个缓冲反应之间) , CH 4的氧化或CO 2的还原都可以形成金刚石。原作者认为自软流圈上升的以C -H -O 为主的挥发份至岩石圈底部形成微粒C , 类似于烟囱中的烟灰分布于橄榄岩的粒间。粗大的金刚石的生长可能需要数百万年, 在变质过程中通过扩散作用逐渐长大; 微粒金刚石则与金伯利岩岩浆侵位之前, 地幔发生去气作用所伴随的弥散状的超微粒碳在高压下结晶有关。可以看出, 原作者认为橄榄岩型金刚石形成时所需的C 来源于气体(广义的流体) , 但生长在固态的环境。榴辉岩的成因争议较大, 原作者提出位于下地壳底侵的玄武岩转变为榴辉岩后, 因密度大而下沉, 通过亏损的岩石圈到达岩石圈、软流圈的边界。榴辉岩中普遍发现
[3][4]
1998, 5(3) 地 学 前 缘 前沿·边缘·分支·热点 球状硫化物集合体, 因而推测S 在形成金刚石时也起了触媒的作用。可能的机制是, 在岩石圈、软流圈的边界处, 温度已超过1100℃,硫化物发生熔融, C 在其中溶解度增高, 在达到饱和时结晶成金刚石, 这可以从金刚石中发现硫化物包裹体得到佐证。从这点出发, 原作者认为金刚石是导源于熔体, 但继续生长于固态扩散的环境中。Haggerty 对金刚石成因的观点得到了大多数学者的认可, 直至现在他所提出的模型仍被广泛应用。然而近年来的研究成果表明, 上述观点还存在不少值得探讨的问题。
(1) 英国伦敦大学(University College London ) H . J . Milledge 综合应用红外显微技术、阴极发光和切割金刚石薄片来获得金刚石内部结构、生长历史和形成机理方面的信息。俄罗斯科学院雅库特科研所的G . P . Bulanova ①与她合作, 收集了和平、23大、成功等著名岩筒的数千粒含包裹体的金刚石, 并作了全面的研究。她们发现:①有些金刚石具单阶段生长史, 它们无熔蚀现象, 很少塑性变形, 含N 量低且向外带继续下降, 包裹体矿物成分无变化, 晶体具十分规则的八面体。②具2～3阶段生长史, 橄榄岩型金刚石的铬铁矿包裹体在各环带中成分有变化, 其中M gFe 3+※Fe Cr , 伴随金刚石形成温度由1260℃至950℃的变2+
化, 金刚石有塑性变形, 在主要的环带之间有薄的带相隔, 且不发荧光, 少量金刚石中发现了含水矿物, 如金云母。榴辉岩型金刚石的单斜辉石包裹体表现出的化学演化是x (Mg 2+) /
[x (Fe ) +x (Mg 2+) ], x (Ca ) /[x (Ca ) +x (Mg ) ], 硬玉分子和K 原子数都略有增加, 金刚石环带之间可以见到溶蚀现象。①与②类金刚石均属八面体晶形。③复杂环带的金刚石, 各环带的晶形不同, 在中间阶段出现了被圆化的形状, 两种类型的金刚石都有溶蚀和刻蚀现象。榴辉岩型金刚石中辨认出了单斜辉石+石榴石+硫化物+柯石英+“熔体”的包裹体组合, 熔体的显微包裹体分布于晶形被圆化的环带与八面体晶形环带之间。曾发现方解石的包裹体富集了Rb , Sr , Y , Zr , Nb , Ba , La , Ce , Th 等元素, 还发现总体以Na -K -Ca -Mg -Fe -Ti -Al -Si 为主要成分的包裹体组合。这些重要的发现表明, 金刚石生长过程中曾经历过明显的熔流体溶蚀阶段和固态被刻蚀的阶段, 而且熔体包裹体的成分类似于碳酸岩岩浆的成分。原作者的结论是, 金刚石(包括橄榄岩型和榴辉岩型) 形成于前寒武纪地幔发生火成事件的过程中。Taylor 等②应用金刚石中N 的聚集状态计算了俄罗斯Udachnaya 岩筒中IaA -Ib 混合型立方体和包壳状金刚石结晶的年龄。结果显示, 在950～1050℃的地幔条件下, 它们是在寄主岩浆喷发前0. 1～7M a 时结晶的。由此表明, 金伯利岩和钾镁煌斑岩型的金刚石不仅有结晶时代古老的金刚石, 而且也有在寄主岩岩浆侵位前夕结晶者, 显示出金刚石结晶时间跨度大的特点, 成为研究岩石圈地幔演化的重要样品和窗口。
(2) 我国学者苗青、刘观亮、陆琦[5](1991) 在辽宁复县50号岩管的金刚石中发现了石英、长石、尖晶石、针铁矿、金红石、白钨矿、方解石、碳酸锶、天青石、石膏及硫化物等矿物和呈椭球和球状的玻璃体的包裹体, 玻璃体富Si , Al , 且w (K 2O ) >w (Na 2O ) 。Leung
成分以Si , K , Al , O 为主, 还含有Mg 和Ca 的碳酸盐和Ca 的硫酸盐。陈丰等
①
②[7～9][6](梁尚莹, 1990) 曾报道在复县金刚石的两种碳硅石包裹体表面都有玻璃质物质所覆盖, 玻璃质的(1992) 对
Balanova G P , M illedge H J . Origin and history of grow th of macrodiamonds from Yakutian kimberl ites . 6th IK C E xtended Abstracts , Russ ia , 1995. 77～79Taylor W R , Canil D , M illedge H J . Experimental determination of kinetics of I b to I a A nitrogen aggregation with
application to nature I b -I a A diamonds . 6th IKC E xten ded Abstracts , Russia , 1995, 611～613
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前沿·边缘·分支·热点 地 学 前 缘 1998, 5(3) 我国金刚石做了大量的工作, 相继发现了石盐、高钾、高氯的矿物和钾盐的包裹体。最近又发现了硫化锌的包裹体。这些发现同样证明了在金刚石形成的过程中有含Si , Al , K , Na , CO 2, SO 2, Cl , S 等元素的熔流体存在。
郑建平等(1994) 在50号岩管的金刚石中发现了流体包裹体, 共生的矿物还有金云母、橄榄石、石墨、锆石等, 流体的成分有CO 2, H 2O , H 2S , N 2, NH 3, H 2, CO 2, SO 2, Cl -, HS -等, 近一步证明了金刚石生长的过程中有流体的活动。
刘观亮等[11](1989) 研究了金刚石的生长环带, 发现自中心至边缘C 同位素有变化, 13C 在边部的比例大于核部。朱源等[12](1991) 也报道蒙阴金刚石有Ⅰ型和Ⅱ型交替生长的现象, 都反映出金刚石形成的阶段性以及结晶环境有变化的特点。
(3) 合成金刚石的最新实验证明了金刚石可以在流体的环境中结晶。前人进行过在含水的条件下合成金刚石的实验, 通过化学蒸气沉淀快速生长出金刚石薄膜的实验早已完成。Szmanski (1995, 转引自Zhao Xingzhong [13], 1996) , Roy (1996, 转引自Zhao Xingzhong , 1996) 进行了这方面的工作, 实验是在C -H -O 三元体系或C -H -O -卤素体系中进行的。虽然在X 光衍射峰或拉曼吸收峰显示出有金刚石的生长, 但还存在有多解性或不同检测方法之间的不一致性。Zhao Xing zhong 等(1996) 的实验是在800℃,140MPa 的条件下进行的, 用纯度为97%的粉末Ni 作触媒, 采用玻璃状的碳(glassy carbon , 球状, 3μm 左右) 作原料, 加入了2%的金刚石籽晶(0. 25μm ±) 和相当于原料50%～100%的水。所有的样品都应用X 射线衍射仪、扫描电镜和激光拉曼光谱仪进行检测。实验完成后, 为了有效地区分金刚石籽晶和新生长的金刚石, 原作者采用变化激光能量观察拉曼光谱峰移动的方法, 取得了好的结果, 发现金刚石籽晶光谱峰的移动为新生长金刚石的四倍。这样肯定了在含水溶液中形成金刚石的实验结果。推测生长的机制是, 金刚石在Metal x C y H 2(金属溶液) 中沉淀, 反应式为
Ni +H 2O [14][10]+H 2即金刚石生长于出现H 2的环境。新生长的金刚石颗粒仅几微米, 集合体达几十微米。Akaishi (1996) 研究了含挥发份(Na 2O 或H 2O ) 时, 应用SiO 2作催化剂由石墨合成金
刚石的实验, 发现若无挥发份, 在7. 5GPa , 1800～2200℃(20～30min ) 条件下没有金刚石结晶, 加入Na 2O 或H 2O , 在7. 5GPa , 2000℃时(120min 或30min ) 形成颗粒为50～100μm 的金刚石。可以认为挥发份降低了SiO 2的熔点, 或发生格架分解使其具有与金属相类似的催化作用。
总之, 90年代后期的实验结果, 都证实了在含挥发份的环境中可以合成金刚石, 而且对温度、压力的要求有所降低, 也暗示了挥发份的存在有利于金刚石的保存。
上述资料表明, 有经济价值的金伯利岩型和钾镁煌斑岩型金刚石矿床类型, 包括粗大和微粒者, 并不一定是在固态的环境生长, 而是与熔流体的活动有密切关系。笔者认为古老地幔孕育着多次熔融作用, 在稳定的克拉通区, 熔融的岩浆往往不能顺利地侵位于地壳或喷出到地表, 多形成夭折的(failed ) 岩浆脉体存在于岩石圈地幔, 这已经被多种地幔捕掳体的发现所证实
[15](郑建平等, 1996) 。相应于这些作用, 在地幔内部会出现脉动式的熔流体的流动, 它们促使超微粒C 聚集而使金刚石长大。这些熔融作用规模小, 成分以富挥发份(CO 2和H 2O ) 的熔体为主。由于其熔融的条件存在微小的差别, 导致金刚石的环带在N , 13C 含量、包裹体矿物成分及变形特点上也存在差异, 这些差异可以在金刚石生长环带中得到反映。
1998, 5(3) 地 学 前 缘 前沿·边缘·分支·热点 2 超镁铁质岩侵入体型金刚石的形成条件
金刚石也曾在固态侵位的超镁铁质橄榄岩岩体中发现过。这类岩体是指与蛇绿岩有关的阿尔卑斯型的超镁铁质岩, 如我国西藏罗布莎及东巧的方辉橄榄岩, 俄罗斯乌拉尔纯橄榄岩, 摩洛哥北部方辉橄榄岩中都发现过金刚石。然而如果详细研究就会发现与金刚石直接相关的岩石, 几乎都与熔融作用有联系。例如在罗布莎岩体中发现的金刚石, 是从铬铁矿矿石中分离出来的(梁日暄等, 1984) , 与铬铁矿矿石共生的矿物还有硫化物(六方硫镍矿、黄铁矿、白铁矿、毒砂、方铅矿、磁黄铁矿、黄铜矿、闪锌矿、辉钼矿等) 、自然元素(自然铬、自然铜、自然金等) 、低氧化态的矿物(方铁矿) 、元素互化物(硅铁矿) 等(张浩勇, 等[17], 1996) 。罗布莎铬铁矿的成因与地幔的部分熔融事件密切相关。在熔融作用的过程中铬进入熔体, 造成铬的初始富集, 随即发生地幔上隆。继续发生的熔融作用使更多的铬集中成富铬的岩浆囊, 最后富铬的矿浆与硅酸盐岩浆分离并贯入到固态的地幔岩中形成矿床(张浩勇等, 1996) 。这种观点也被高温、高压实验工作所证实(金振民等[18], 1996) 。因此, 有理由推测, 从铬铁矿矿石中分离出来的金刚石也形成于相同的环境, 即经历了熔体的阶段。值得注意的是, 上述与铬铁矿共生的矿物和金伯利岩中分离出的不少重矿物类型十分相似, 如硫化物、自然元素、方铁矿和硅铁矿等(路凤香等[19], 1991; 赵磊[20], 1996) 。笔者认为这种一致性决非偶然, 而是存在某种内在的联系。上述与金刚石共生矿物的资料表明, 以C , H , O , N , S 为主要成分的深部地幔还原型流体(路凤香
不同产状的地质体形成金刚石的共同制约因素。[21～22][16], 1992, 1996) 可能是这两种似乎截然
摩洛哥北部蛇绿岩中的方辉橄榄岩含有石榴石(单斜) 辉石岩的层状体, 在其中发现了石墨化的金刚石, 金刚石已全部变为石墨, 但仍保存有八面体和菱形十二面体的假象, 最大者边长12mm , 且含量高, 约占该层的15%。原作者认为该区存在有富含金刚石的地幔, 因构造侵位仰冲至大陆地壳(Pearson , 等[24], 1989) 。有趣的是, 石榴石辉石岩(原文用词, 实际上是榴辉岩) 的全岩成分相当于苦橄玄武岩, w (M gO ) =10. 75%～16. 33%,矿物成分主要为M gAl -FeAl 榴石(Py 57～34, Alm 48～29, Gr 12～8) 及绿辉石质的辉石, 辉石的w (Al 2O 3) 高达11. 8%,相当含Jd 摩尔分数23%,次要矿物有尖晶石、硫化物和少量斜长石(辉石的出溶物) 。普遍认为石榴石单斜辉石岩或榴辉岩是地幔橄榄岩在深部熔融并在高压条件下结晶的产物, 上述矿物组合也支持了该类岩石的火成成因。因此我们认为有可能金刚石的成因与我国西藏罗布莎类似, 是在熔浆结晶的阶段形成的, 但摩洛哥的金刚石品位, 如果未经石墨化, 会大大高于罗布莎者。
目前发现的这种类型的金刚石虽然无经济价值, 但也不可忽视。印度尼西亚加里曼丹东南部有开采历史达600年的金刚石砂矿, 该地区分布有蛇绿岩带, 超镁铁质岩(尖晶石二辉橄榄岩) 广泛出露, 由于森林密布穿越困难, 研究程度很低, 至今尚未发现金刚石的寄主岩, 推测原生金刚石属于这种类型。
3 超高压榴辉岩和高压变质岩型金刚石的形成条件
这种类型是指与洋壳俯冲和陆陆碰撞作用有关的超高压榴辉岩及高压片麻岩。目前
—
前沿·边缘·分支·热点 地 学 前 缘 1998, 5(3) 发现的这类金刚石因颗粒小, 很难进行各种谱学及包裹体的研究。Davies 等①在澳大利亚东部新南威尔士Welling ton 地区的金刚石砂矿中辨认出了一种成因与洋壳俯冲有关的金刚石, 其特征为:包裹体属榴辉岩型; 在生长过程中经历了强的变形, 有置换及角砾化的环带;
13变形纹被后期生长的环带所切断; δC 变化于-0. 9‰～2. 9‰之间, 表明为无机成因; N 含
量高, 可能与金刚石内部晶体缺陷发育有关。上述特点显示, 这种金刚石是在强应力环境下结晶的, 具有不同于金刚石结晶后遭受地幔流变形成统一变形的特征。Taylor 等(1995) 应用新的实验资料, 根据N 的聚集类型, 计算了哈萨克斯坦超高压变质金刚石形成后, 在高压状态下的存留时间仅为7～15Ma , 表明它们形成的时间跨度小。推测在强应力作用的情况下, 金刚石的结晶的深度可能比无应力条件时浅。
4 结论
(1) 金伯利岩和钾镁煌斑岩型金刚石结晶古老, 且时间跨度大。它们可以在纯固相的环境里依赖于C 微粒的固体扩散形成, 但其最佳的条件是有熔, 这些熔流体与克拉通地幔内夭折的岩浆活动有关。这类金刚石之所以成为有经济价值的原生矿床, 除了具备适合的温、压条件外, 岩浆及周围的地幔富含流体, 特别是有深源流体的活动也是重要的因素之一。
(2) 超镁铁质侵入体型金刚石的形成与地幔深部熔融橄榄质及苦橄质玄武岩岩浆作用以及伴随的深部流体流动有关, 但由于体系温度偏高, 金刚石颗粒小, 可通过再富集形成砂矿。
(3) 与俯冲作用和碰撞造山相关的榴辉岩型金刚石形成时间跨度小, 与强应力的存在密切相关。
(4) 据实验资料, 在含流体的条件下, 金刚石所需的温度和压力条件要比干条件更宽, 在强应力条件下, 金刚石结晶的深度可能浅于无应力的条件。
参 考 文 献
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Lu Feng xiang Zheng Jianping Chen Meihua
(China U niversity of Geosciences , Wuhan , 430074)
A bstract The new data including that of autho rs ' w orks about genesis of diamonds gained from the late 80' to 90' have been studied comprehensively in this paper . Three genesis ty pes of diamonds were recognized , they are the kimberlite and lamproite type , the ultramafic intrusion ty pe and the ultra -hig h pressure eclogite and deeply metamo rphic rock type . The crystallization and g row th of diamonds of kimberlite and lamproite ty pe had experienced a very long span of time from an old age w hen the platform w as cratonized to a younger age when the host magma w as erupted . Their residence time at lithospheric m antle depth might be very long . The internal structure and complex zonation reveal the multiple geological events taking place in lithosphere . Althoug h these diamonds can be crystallized out in a solid state through solid diffusion of fine carbon particulates , they can also be produced in a most favorable state , i . e . in the melt /fluids . The activities of failed magmas in mantle such as kimberlite , lamproite carbornatite magm as and the activities of fluids -pulse provide the best condition for the grow th of diamonds . The diamonds of the second type may be formed in the olivine basaltic or picrite basaltic melts w ith the activity of fluids in the m antle at depth . Those melts are the melting products of mantle perido tites and w ere produced before the occurrence of solid emplacement of
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第5卷第3期
1998年9月地学前缘(中国地质大学, 北京) Earth Science Frontiers (China University of Geosciences , Beijing ) Vol . 5No . 3Sep . 1998
有关金刚石形成条件的讨论
路凤香 郑建平 陈美华
(中国地质大学, 武汉, 430074)
摘 要 在总结了近十几年来有关金刚石成因资料的基础上, 结合笔者的实际研究, 将原生金
刚石划分为三种成因类型:金伯利岩和钾镁煌斑岩型、超镁铁质岩侵入体型及超高压榴辉岩和
高压变质岩型。金伯利岩和钾镁煌斑岩型的金刚石结晶时代老, 时间跨度长, 在地台克拉通化
至寄主岩浆侵位的漫长地质历史阶段中都可以形成和生长, 金刚石中的复杂环带是这些事件的
记录。金刚石的形成和生长过程可以在纯固相的环境, 依赖于C 微粒的固体扩散完成, 但最佳
的情况是有熔体和/或流体的参与。克拉通演化过程中夭折的金伯利岩岩浆、钾镁煌斑岩岩浆
及碳酸岩岩浆活动, 以及深部流体脉动式的作用都是金刚石生长的有利时期。超镁铁质岩侵入
体型金刚石的形成可能与岩体在固态侵位前地幔深部熔融橄榄玄武岩或苦橄质玄武岩岩浆的
作用有关, 同时也伴随深部流体的活动。中国西藏罗布莎岩体中与金刚石共生的矿物组合有些
和金伯利岩型金刚石共生的矿物相似, 可作为其依据。超高压榴辉岩型及其它与板块俯冲相关
的金刚石的形成则与体系中存在强的应力有关。上述认识与金刚石结晶于高温、高压的基本条
件并不相悖, 但熔体和/或流体及强应力的存在都可以降低金刚石结晶时所需的温压条件。
关键词 金刚石 成因类型 金伯利岩 钾镁煌斑岩 超镁铁质侵入岩 榴辉岩 熔流体
应力
C LC P71, P58
研究金刚石的形成条件一般通过三种途径:一是进行高温高压实验, 确定金刚石合成的温度和压力; 二是研究金刚石产出的地质环境, 确定其寄主岩特征及其构造背景; 三是对金刚石自身特点的全面研究, 反演结晶和生长的过程。人工合成金刚石的实验大多是在干的静压条件下, 以石墨为原料, 采用金属Ni , C r , Fe , Mn , Co 或它们的合金为触媒, 在5～6GPa , 1400～1500℃的条件下获得的。人们通常应用石墨—金刚石的相转变界线来限定出现金刚石及含金刚石岩石的平衡温压状态。
就目前的资料, 金刚石赋存于下列岩石中:金伯利岩, 钾镁煌斑岩及它们中的捕掳体(橄榄岩及榴辉岩) , 碱性超基性杂岩(如俄罗斯西伯利亚北部的土库依) , 超基性煌斑岩及碱性煌斑岩(西澳) , 碳酸盐化碧玄岩(叙利亚西北部) , 造山带超镁铁质岩侵入体, 超高压榴辉岩和高压片麻岩等。此外在陨石和陨石坑中也报道有金刚石。世界上还有不少地区发现了具有经济价值的金刚石砂矿, 有些开采历史悠久, 但至今尚未发现原生金刚石的产地, 例如我收稿日期:1998-06-16
作者简介:路凤香, 女, 1935年生, 教授, 博士生导师, 岩石学专业。现从事火成岩岩石学、地幔岩石学、壳幔深部
过程及金刚石找矿理论研究。
本研究受国家自然科学基金项目(编号:49733110) 资助。
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前沿·边缘·分支·热点 地 学 前 缘 1998, 5(3) 国湖南沅水流域, 东南澳大利亚、巴西、印度尼西亚等地。上述岩石中前两类中的一部分可以形成为具经济价值的原生金刚石矿床。因此目前有关形成条件的讨论也主要限于这两种岩石。
金刚石自身特征的研究涉及的方面很多, 近年来测试技术特别是微区分析技术的发展, 揭示了许多金刚石内部特征及所含的微量组分, 为探索其生长机制提供了不少有益的信息。
本文根据近年来的资料将有经济价值或有潜在经济价值(可以经次生富集形成砂矿) 的原生金刚石划分为三种成因类型:金伯利岩和钾镁煌斑岩型, 超镁铁质岩侵入体型和超高压榴辉岩和高压变质岩型。本文将就这三种类型讨论它们的形成条件。需要说明的是, 金刚石还可以产于陨石及与之有关的冲击变质岩石中, 因目前资料有限, 暂不涉及。下面的讨论都是在金刚石形成于高温和高压的前提下进行的。
1 金伯利岩及钾镁煌斑岩型金刚石的形成条件
70年代多数人认为金刚石是金伯利岩岩浆结晶的产物, 由于金伯利岩岩浆在深部聚集了大量的挥发份, 并因此造成了高压状态, 当岩浆上升至地壳时, 挥发份由于围压降低产生膨胀、爆发, 从而造成超高压状态, 为金刚石结晶造成有利的环境。
80年代初期, 金刚石研究工作的最大进展是确定了金伯利岩中的金刚石属于捕掳体成因。实际上人们早已在金伯利岩的捕掳体(橄榄岩和榴辉岩) 中发现过金刚石, 但一般解释为这些金刚石仍为岩浆结晶产物, 后附着于捕掳体的表面, 或者认为捕掳体为岩浆同生成因。1977年Kramers 作了南非Finsch 和Premier 矿山金刚石中的硫化物包裹体的年龄测定, 获得了>2000M a 的模式年龄, 而金伯利岩侵位于90Ma 。1984Richardson 测定了Kimberley 和Finsch 金刚石中石榴石包裹体的Rb -S r 和Sm -Nd 模式年龄, 均为太古代(3200～3300M a ) 结晶产物[1], 而它们的寄主岩侵位于中生代。这些成果为金刚石属古老地幔结晶成因而岩浆只起了运载工具作用的观点提供了有利的证据, 并得到了广泛的认可。前人根据包裹体矿物组合, 将产于这两类岩体中的金刚石分为橄榄岩型(P 型) 与榴辉岩型(E 型) , 暗示金刚石主要结晶于这两类岩石中。
尽管有了上述的统一认识, 然而对其形成机制仍有不同的观点。Boy d [2]认为金刚石结晶于岩石圈的底部, 形成于固态的环境, 控制金刚石形成的主要因素是温度和压力。M eyer 也强调金刚石包裹体均为固相, 支持Boy d 的观点。Haggerty 提出除了温度和压力外, 氧逸度也是重要的因素。上地幔在萃取基性岩浆的同时, H 2O 与CO 2也随之逸出, 岩石圈相对于软流圈不仅成分上亏损而且还处于低的氧化状态, 因此二者的交界处是形成金刚石的最有利的地带。根据金刚石形成所需的f (O 2) 范围(IW 与WM 两个缓冲反应之间) , CH 4的氧化或CO 2的还原都可以形成金刚石。原作者认为自软流圈上升的以C -H -O 为主的挥发份至岩石圈底部形成微粒C , 类似于烟囱中的烟灰分布于橄榄岩的粒间。粗大的金刚石的生长可能需要数百万年, 在变质过程中通过扩散作用逐渐长大; 微粒金刚石则与金伯利岩岩浆侵位之前, 地幔发生去气作用所伴随的弥散状的超微粒碳在高压下结晶有关。可以看出, 原作者认为橄榄岩型金刚石形成时所需的C 来源于气体(广义的流体) , 但生长在固态的环境。榴辉岩的成因争议较大, 原作者提出位于下地壳底侵的玄武岩转变为榴辉岩后, 因密度大而下沉, 通过亏损的岩石圈到达岩石圈、软流圈的边界。榴辉岩中普遍发现
[3][4]
1998, 5(3) 地 学 前 缘 前沿·边缘·分支·热点 球状硫化物集合体, 因而推测S 在形成金刚石时也起了触媒的作用。可能的机制是, 在岩石圈、软流圈的边界处, 温度已超过1100℃,硫化物发生熔融, C 在其中溶解度增高, 在达到饱和时结晶成金刚石, 这可以从金刚石中发现硫化物包裹体得到佐证。从这点出发, 原作者认为金刚石是导源于熔体, 但继续生长于固态扩散的环境中。Haggerty 对金刚石成因的观点得到了大多数学者的认可, 直至现在他所提出的模型仍被广泛应用。然而近年来的研究成果表明, 上述观点还存在不少值得探讨的问题。
(1) 英国伦敦大学(University College London ) H . J . Milledge 综合应用红外显微技术、阴极发光和切割金刚石薄片来获得金刚石内部结构、生长历史和形成机理方面的信息。俄罗斯科学院雅库特科研所的G . P . Bulanova ①与她合作, 收集了和平、23大、成功等著名岩筒的数千粒含包裹体的金刚石, 并作了全面的研究。她们发现:①有些金刚石具单阶段生长史, 它们无熔蚀现象, 很少塑性变形, 含N 量低且向外带继续下降, 包裹体矿物成分无变化, 晶体具十分规则的八面体。②具2～3阶段生长史, 橄榄岩型金刚石的铬铁矿包裹体在各环带中成分有变化, 其中M gFe 3+※Fe Cr , 伴随金刚石形成温度由1260℃至950℃的变2+
化, 金刚石有塑性变形, 在主要的环带之间有薄的带相隔, 且不发荧光, 少量金刚石中发现了含水矿物, 如金云母。榴辉岩型金刚石的单斜辉石包裹体表现出的化学演化是x (Mg 2+) /
[x (Fe ) +x (Mg 2+) ], x (Ca ) /[x (Ca ) +x (Mg ) ], 硬玉分子和K 原子数都略有增加, 金刚石环带之间可以见到溶蚀现象。①与②类金刚石均属八面体晶形。③复杂环带的金刚石, 各环带的晶形不同, 在中间阶段出现了被圆化的形状, 两种类型的金刚石都有溶蚀和刻蚀现象。榴辉岩型金刚石中辨认出了单斜辉石+石榴石+硫化物+柯石英+“熔体”的包裹体组合, 熔体的显微包裹体分布于晶形被圆化的环带与八面体晶形环带之间。曾发现方解石的包裹体富集了Rb , Sr , Y , Zr , Nb , Ba , La , Ce , Th 等元素, 还发现总体以Na -K -Ca -Mg -Fe -Ti -Al -Si 为主要成分的包裹体组合。这些重要的发现表明, 金刚石生长过程中曾经历过明显的熔流体溶蚀阶段和固态被刻蚀的阶段, 而且熔体包裹体的成分类似于碳酸岩岩浆的成分。原作者的结论是, 金刚石(包括橄榄岩型和榴辉岩型) 形成于前寒武纪地幔发生火成事件的过程中。Taylor 等②应用金刚石中N 的聚集状态计算了俄罗斯Udachnaya 岩筒中IaA -Ib 混合型立方体和包壳状金刚石结晶的年龄。结果显示, 在950～1050℃的地幔条件下, 它们是在寄主岩浆喷发前0. 1～7M a 时结晶的。由此表明, 金伯利岩和钾镁煌斑岩型的金刚石不仅有结晶时代古老的金刚石, 而且也有在寄主岩岩浆侵位前夕结晶者, 显示出金刚石结晶时间跨度大的特点, 成为研究岩石圈地幔演化的重要样品和窗口。
(2) 我国学者苗青、刘观亮、陆琦[5](1991) 在辽宁复县50号岩管的金刚石中发现了石英、长石、尖晶石、针铁矿、金红石、白钨矿、方解石、碳酸锶、天青石、石膏及硫化物等矿物和呈椭球和球状的玻璃体的包裹体, 玻璃体富Si , Al , 且w (K 2O ) >w (Na 2O ) 。Leung
成分以Si , K , Al , O 为主, 还含有Mg 和Ca 的碳酸盐和Ca 的硫酸盐。陈丰等
①
②[7～9][6](梁尚莹, 1990) 曾报道在复县金刚石的两种碳硅石包裹体表面都有玻璃质物质所覆盖, 玻璃质的(1992) 对
Balanova G P , M illedge H J . Origin and history of grow th of macrodiamonds from Yakutian kimberl ites . 6th IK C E xtended Abstracts , Russ ia , 1995. 77～79Taylor W R , Canil D , M illedge H J . Experimental determination of kinetics of I b to I a A nitrogen aggregation with
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前沿·边缘·分支·热点 地 学 前 缘 1998, 5(3) 我国金刚石做了大量的工作, 相继发现了石盐、高钾、高氯的矿物和钾盐的包裹体。最近又发现了硫化锌的包裹体。这些发现同样证明了在金刚石形成的过程中有含Si , Al , K , Na , CO 2, SO 2, Cl , S 等元素的熔流体存在。
郑建平等(1994) 在50号岩管的金刚石中发现了流体包裹体, 共生的矿物还有金云母、橄榄石、石墨、锆石等, 流体的成分有CO 2, H 2O , H 2S , N 2, NH 3, H 2, CO 2, SO 2, Cl -, HS -等, 近一步证明了金刚石生长的过程中有流体的活动。
刘观亮等[11](1989) 研究了金刚石的生长环带, 发现自中心至边缘C 同位素有变化, 13C 在边部的比例大于核部。朱源等[12](1991) 也报道蒙阴金刚石有Ⅰ型和Ⅱ型交替生长的现象, 都反映出金刚石形成的阶段性以及结晶环境有变化的特点。
(3) 合成金刚石的最新实验证明了金刚石可以在流体的环境中结晶。前人进行过在含水的条件下合成金刚石的实验, 通过化学蒸气沉淀快速生长出金刚石薄膜的实验早已完成。Szmanski (1995, 转引自Zhao Xingzhong [13], 1996) , Roy (1996, 转引自Zhao Xingzhong , 1996) 进行了这方面的工作, 实验是在C -H -O 三元体系或C -H -O -卤素体系中进行的。虽然在X 光衍射峰或拉曼吸收峰显示出有金刚石的生长, 但还存在有多解性或不同检测方法之间的不一致性。Zhao Xing zhong 等(1996) 的实验是在800℃,140MPa 的条件下进行的, 用纯度为97%的粉末Ni 作触媒, 采用玻璃状的碳(glassy carbon , 球状, 3μm 左右) 作原料, 加入了2%的金刚石籽晶(0. 25μm ±) 和相当于原料50%～100%的水。所有的样品都应用X 射线衍射仪、扫描电镜和激光拉曼光谱仪进行检测。实验完成后, 为了有效地区分金刚石籽晶和新生长的金刚石, 原作者采用变化激光能量观察拉曼光谱峰移动的方法, 取得了好的结果, 发现金刚石籽晶光谱峰的移动为新生长金刚石的四倍。这样肯定了在含水溶液中形成金刚石的实验结果。推测生长的机制是, 金刚石在Metal x C y H 2(金属溶液) 中沉淀, 反应式为
Ni +H 2O [14][10]+H 2即金刚石生长于出现H 2的环境。新生长的金刚石颗粒仅几微米, 集合体达几十微米。Akaishi (1996) 研究了含挥发份(Na 2O 或H 2O ) 时, 应用SiO 2作催化剂由石墨合成金
刚石的实验, 发现若无挥发份, 在7. 5GPa , 1800～2200℃(20～30min ) 条件下没有金刚石结晶, 加入Na 2O 或H 2O , 在7. 5GPa , 2000℃时(120min 或30min ) 形成颗粒为50～100μm 的金刚石。可以认为挥发份降低了SiO 2的熔点, 或发生格架分解使其具有与金属相类似的催化作用。
总之, 90年代后期的实验结果, 都证实了在含挥发份的环境中可以合成金刚石, 而且对温度、压力的要求有所降低, 也暗示了挥发份的存在有利于金刚石的保存。
上述资料表明, 有经济价值的金伯利岩型和钾镁煌斑岩型金刚石矿床类型, 包括粗大和微粒者, 并不一定是在固态的环境生长, 而是与熔流体的活动有密切关系。笔者认为古老地幔孕育着多次熔融作用, 在稳定的克拉通区, 熔融的岩浆往往不能顺利地侵位于地壳或喷出到地表, 多形成夭折的(failed ) 岩浆脉体存在于岩石圈地幔, 这已经被多种地幔捕掳体的发现所证实
[15](郑建平等, 1996) 。相应于这些作用, 在地幔内部会出现脉动式的熔流体的流动, 它们促使超微粒C 聚集而使金刚石长大。这些熔融作用规模小, 成分以富挥发份(CO 2和H 2O ) 的熔体为主。由于其熔融的条件存在微小的差别, 导致金刚石的环带在N , 13C 含量、包裹体矿物成分及变形特点上也存在差异, 这些差异可以在金刚石生长环带中得到反映。
1998, 5(3) 地 学 前 缘 前沿·边缘·分支·热点 2 超镁铁质岩侵入体型金刚石的形成条件
金刚石也曾在固态侵位的超镁铁质橄榄岩岩体中发现过。这类岩体是指与蛇绿岩有关的阿尔卑斯型的超镁铁质岩, 如我国西藏罗布莎及东巧的方辉橄榄岩, 俄罗斯乌拉尔纯橄榄岩, 摩洛哥北部方辉橄榄岩中都发现过金刚石。然而如果详细研究就会发现与金刚石直接相关的岩石, 几乎都与熔融作用有联系。例如在罗布莎岩体中发现的金刚石, 是从铬铁矿矿石中分离出来的(梁日暄等, 1984) , 与铬铁矿矿石共生的矿物还有硫化物(六方硫镍矿、黄铁矿、白铁矿、毒砂、方铅矿、磁黄铁矿、黄铜矿、闪锌矿、辉钼矿等) 、自然元素(自然铬、自然铜、自然金等) 、低氧化态的矿物(方铁矿) 、元素互化物(硅铁矿) 等(张浩勇, 等[17], 1996) 。罗布莎铬铁矿的成因与地幔的部分熔融事件密切相关。在熔融作用的过程中铬进入熔体, 造成铬的初始富集, 随即发生地幔上隆。继续发生的熔融作用使更多的铬集中成富铬的岩浆囊, 最后富铬的矿浆与硅酸盐岩浆分离并贯入到固态的地幔岩中形成矿床(张浩勇等, 1996) 。这种观点也被高温、高压实验工作所证实(金振民等[18], 1996) 。因此, 有理由推测, 从铬铁矿矿石中分离出来的金刚石也形成于相同的环境, 即经历了熔体的阶段。值得注意的是, 上述与铬铁矿共生的矿物和金伯利岩中分离出的不少重矿物类型十分相似, 如硫化物、自然元素、方铁矿和硅铁矿等(路凤香等[19], 1991; 赵磊[20], 1996) 。笔者认为这种一致性决非偶然, 而是存在某种内在的联系。上述与金刚石共生矿物的资料表明, 以C , H , O , N , S 为主要成分的深部地幔还原型流体(路凤香
不同产状的地质体形成金刚石的共同制约因素。[21～22][16], 1992, 1996) 可能是这两种似乎截然
摩洛哥北部蛇绿岩中的方辉橄榄岩含有石榴石(单斜) 辉石岩的层状体, 在其中发现了石墨化的金刚石, 金刚石已全部变为石墨, 但仍保存有八面体和菱形十二面体的假象, 最大者边长12mm , 且含量高, 约占该层的15%。原作者认为该区存在有富含金刚石的地幔, 因构造侵位仰冲至大陆地壳(Pearson , 等[24], 1989) 。有趣的是, 石榴石辉石岩(原文用词, 实际上是榴辉岩) 的全岩成分相当于苦橄玄武岩, w (M gO ) =10. 75%～16. 33%,矿物成分主要为M gAl -FeAl 榴石(Py 57～34, Alm 48～29, Gr 12～8) 及绿辉石质的辉石, 辉石的w (Al 2O 3) 高达11. 8%,相当含Jd 摩尔分数23%,次要矿物有尖晶石、硫化物和少量斜长石(辉石的出溶物) 。普遍认为石榴石单斜辉石岩或榴辉岩是地幔橄榄岩在深部熔融并在高压条件下结晶的产物, 上述矿物组合也支持了该类岩石的火成成因。因此我们认为有可能金刚石的成因与我国西藏罗布莎类似, 是在熔浆结晶的阶段形成的, 但摩洛哥的金刚石品位, 如果未经石墨化, 会大大高于罗布莎者。
目前发现的这种类型的金刚石虽然无经济价值, 但也不可忽视。印度尼西亚加里曼丹东南部有开采历史达600年的金刚石砂矿, 该地区分布有蛇绿岩带, 超镁铁质岩(尖晶石二辉橄榄岩) 广泛出露, 由于森林密布穿越困难, 研究程度很低, 至今尚未发现金刚石的寄主岩, 推测原生金刚石属于这种类型。
3 超高压榴辉岩和高压变质岩型金刚石的形成条件
这种类型是指与洋壳俯冲和陆陆碰撞作用有关的超高压榴辉岩及高压片麻岩。目前
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前沿·边缘·分支·热点 地 学 前 缘 1998, 5(3) 发现的这类金刚石因颗粒小, 很难进行各种谱学及包裹体的研究。Davies 等①在澳大利亚东部新南威尔士Welling ton 地区的金刚石砂矿中辨认出了一种成因与洋壳俯冲有关的金刚石, 其特征为:包裹体属榴辉岩型; 在生长过程中经历了强的变形, 有置换及角砾化的环带;
13变形纹被后期生长的环带所切断; δC 变化于-0. 9‰～2. 9‰之间, 表明为无机成因; N 含
量高, 可能与金刚石内部晶体缺陷发育有关。上述特点显示, 这种金刚石是在强应力环境下结晶的, 具有不同于金刚石结晶后遭受地幔流变形成统一变形的特征。Taylor 等(1995) 应用新的实验资料, 根据N 的聚集类型, 计算了哈萨克斯坦超高压变质金刚石形成后, 在高压状态下的存留时间仅为7～15Ma , 表明它们形成的时间跨度小。推测在强应力作用的情况下, 金刚石的结晶的深度可能比无应力条件时浅。
4 结论
(1) 金伯利岩和钾镁煌斑岩型金刚石结晶古老, 且时间跨度大。它们可以在纯固相的环境里依赖于C 微粒的固体扩散形成, 但其最佳的条件是有熔, 这些熔流体与克拉通地幔内夭折的岩浆活动有关。这类金刚石之所以成为有经济价值的原生矿床, 除了具备适合的温、压条件外, 岩浆及周围的地幔富含流体, 特别是有深源流体的活动也是重要的因素之一。
(2) 超镁铁质侵入体型金刚石的形成与地幔深部熔融橄榄质及苦橄质玄武岩岩浆作用以及伴随的深部流体流动有关, 但由于体系温度偏高, 金刚石颗粒小, 可通过再富集形成砂矿。
(3) 与俯冲作用和碰撞造山相关的榴辉岩型金刚石形成时间跨度小, 与强应力的存在密切相关。
(4) 据实验资料, 在含流体的条件下, 金刚石所需的温度和压力条件要比干条件更宽, 在强应力条件下, 金刚石结晶的深度可能浅于无应力的条件。
参 考 文 献
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DISCUS SION ON FORMATION CONDITION OF DIAMONDS
Lu Feng xiang Zheng Jianping Chen Meihua
(China U niversity of Geosciences , Wuhan , 430074)
A bstract The new data including that of autho rs ' w orks about genesis of diamonds gained from the late 80' to 90' have been studied comprehensively in this paper . Three genesis ty pes of diamonds were recognized , they are the kimberlite and lamproite type , the ultramafic intrusion ty pe and the ultra -hig h pressure eclogite and deeply metamo rphic rock type . The crystallization and g row th of diamonds of kimberlite and lamproite ty pe had experienced a very long span of time from an old age w hen the platform w as cratonized to a younger age when the host magma w as erupted . Their residence time at lithospheric m antle depth might be very long . The internal structure and complex zonation reveal the multiple geological events taking place in lithosphere . Althoug h these diamonds can be crystallized out in a solid state through solid diffusion of fine carbon particulates , they can also be produced in a most favorable state , i . e . in the melt /fluids . The activities of failed magmas in mantle such as kimberlite , lamproite carbornatite magm as and the activities of fluids -pulse provide the best condition for the grow th of diamonds . The diamonds of the second type may be formed in the olivine basaltic or picrite basaltic melts w ith the activity of fluids in the m antle at depth . Those melts are the melting products of mantle perido tites and w ere produced before the occurrence of solid emplacement of
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