第４７卷第８期 ２０１３年８月原子能科学技术ＡｔｏｍｉｃＥｎｅｒｇｙＳｃｉｅｎｃｅａｎｄＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙＶｏｌ．４７，Ｎｏ．８Ａｕｇ．２０１３
济南微型中子源反应堆退役的
放射性核素调查
张永保１，刘耀华２，李义国１，张金花１，吴振坤１，黄保京１，
吴小波１，彭 旦１，鲁 谨１，夏 普１
（１．中国原子能科学研究院反应堆工程研究设计所，北京 １０２４１３；
２．山东省地质科学实验研究院，山东济南 ２５００１３）
摘要：对济南微堆反应堆容器上筒节、水池材料、水净化树脂及废物现场取样进行放射性核素调查，并详
１５２１３７
细介绍了对水池材料的调查。被调查的材料中放射性核素主要包括６０Ｃｏ、Ｅｕ、Ｃｓ和５４Ｍｎ，反应堆容
器正下方的池底材料中放射性核素活度浓度较高。调查结果表明：反应堆容器上筒节、堆水净化树脂及废物均为低放废物，部分水池材料也应作为低放废物进行剥离。调查采用标准物质ＧＢＷ０８３０４ａ进行质量控制，测量值与标准值在±１５％内一致。关键词：微型中子源反应堆；退役；放射性核素；调查
中图分类号：ＴＬ９４３ 文献标志码：Ａ 文章编号：１０００‐６９３１（２０１３）０８‐１３９４‐０４ｄｏｉ：１０．７５３８／ｙｚｋ．２０１３．４７．０８．１３９４
ＲａｄｉｏｎｕｃｌｉｄｅＳｕｒｖｅｙｆｏｒＪｉｎａｎＭｉｎｉａｔｕｒｅ
ＮｅｕｔｒｏｎＳｏｕｒｃｅＲｅａｃｔｏｒＤｅｃｏｍｍｉｓｓｉｏｎｉｎｇ
ＺＨＡＮＧＹｏｎｇ‐ｂａｏ，ＬＩＵＹａｏ‐ｈｕａ，ＬＩＹｉ‐ｇｕｏ，ＺＨＡＮＧＪｉｎ‐ｈｕａ，ＷＵＺｈｅｎ‐ｋｕｎ，
１１１１１
ＨＵＡＮＧＢａｏ‐ｊｉｎｇ，ＷＵＸｉａｏ‐ｂｏ，ＰＥＮＧＤａｎ，ＬＵＪｉｎ，ＸＩＡＰｕ
１
２
１
１
１
（１．ＣｈｉｎａＩｎｓｔｉｔｕｔｅｏｆＡｔｏｍｉｃＥｎｅｒｇｙ，Ｐ．Ｏ．Ｂｏｘ２７５‐７５，Ｂｅｉｊｉｎｇ１０２４１３，Ｃｈｉｎａ；
２．ＳｈａｎｄｏｎｇＩｎｓｔｉｔｕｔｅａｎｄＬａｂｏｒａｔｏｒｙｏｆＧｅｏｌｏｇｉｃａｌＳｃｉｅｎｃｅｓ，Ｊｉｎａｎ２５００１３，Ｃｈｉｎａ）
Ａｂｓｔｒａｃｔ： Ｒａｄｉｏｎｕｃｌｉｄｅｓｉｎｕｐｐｅｒｒｅａｃｔｏｒｃｏｎｔａｉｎｅｒ，ｐｏｏｌｍａｔｅｒｉａｌｓ，ｒｅｓｉｎａｎｄｗａｓｔｅ
ｗｅｒｅｓｕｒｖｅｙｅｄｏｎｔｈｅｄｅｃｏｍｍｉｓｓｉｏｎｉｎｇｓｉｔｅｏｆＪｉｎａｎＭｉｎｉａｔｕｒｅＮｅｕｔｒｏｎＳｏｕｒｃｅＲｅａｃｔｏｒ，ａｎｄｔｈｅｓｕｒｖｅｙｏｆｐｏｏｌｍａｔｅｒｉａｌｓｗａｓｄｅｓｃｒｉｂｅｄｉｎｄｅｔａｉｌ．Ｔｈｅｒａｄｉｏｎｕｃｌｉｄｅｓｉｎｓｕｒｖｅｙｅｄ
６０１５２１３７５４
ｍａｔｅｒｉａｌｓｉｎｃｌｕｄｅＣｏ，Ｅｕ，ＣｓａｎｄＭｎｗｉｔｈｈｉｇｈｅｒａｃｔｉｖｉｔｙｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｓｉｎｍａｔｅｒｉａｌｓａｔｐｏｏｌｂｏｔｔｏｍｊｕｓｔｂｅｌｏｗｔｈｅｒｅａｃｔｏｒｃｏｎｔａｉｎｅｒ．Ｔｈｅｓｕｒｖｅｙｒｅｓｕｌｔｓｉｎｄｉｃａｔｅｔｈａｔｕｐｐｅｒｒｅａｃｔｏｒｃｏｎｔａｉｎｅｒ，ｒｅｓｉｎｆｏｒｒｅａｃｔｏｒｗａｔｅｒｐｕｒｉｆｉｃａｔｉｏｎ，ｗａｓｔｅａｎｄａｐａｒｔｏｆｐｏｏｌｍａｔｅｒｉａｌｓａｒｅｌｏｗｌｅｖｅｌｗａｓｔｅ．ＡｃｅｒｔｉｆｉｅｄｒｅｆｅｒｅｎｃｅｍａｔｅｒｉａｌＧＢＷ０８３０４ａｗａｓｕｓｅｄｉｎｔｈｉｓｓｕｒｖｅｙｆｏｒｑｕａｌｉｔｙｃｏｎｔｒｏｌ．Ｔｈｅｍｅａｓｕｒｅｄｖａｌｕｅｓａｇｒｅｅｗｅｌｌｗｉｔｈｔｈｅｓｔａｎｄａｒｄｖａｌｕｅｓｗｉｔｈｉｎ±１５％．
Ｋｅｙｗｏｒｄｓ：ｍｉｎｉａｔｕｒｅｎｅｕｔｒｏｎｓｏｕｒｃｅｒｅａｃｔｏｒ；ｄｅｃｏｍｍｉｓｓｉｏｎｉｎｇ；ｒａｄｉｏｎｕｃｌｉｄｅ；ｓｕｒｖｅｙ
收稿日期：２０１２‐１１‐０２；修回日期：２０１３‐０３‐２８
作者简介：张永保（１９７０—），男，河北遵化人，研究员级高级工程师，放射化学专业
第８期 张永保等：济南微型中子源反应堆退役的放射性核素调查１３９５
济南微型中子源反应堆（简称微堆，ＭＮＳＲ）
２３５
是一座采用高富集度Ｕ为燃料、金属铍作反射层、轻水作慢化剂和冷却剂的罐‐池结构的小型低功率反应堆，建于１９８９年５月，２００８年３月停
罐和废物坑。堆芯组件位于反应堆容器的下筒节，已于２００９年１１月从反应堆容器中吊出，并运到中国原子能科学研究院储存。
济南微堆累计运行时间为２９３９ｈ，积分中子注量为１畅０６×１０
１９
闭，２０１０年１２月８日国家环保部批复济南微堆退役（环审（２０１０）３９３号）。济南微堆位于济南市市区，其周围人口稠密，１０ｋｍ范围内工业企业和旅游景点众多，场址利用价值十分高。济南微堆的额定热功率约为３０ｋＷ，内辐照座额定热中间未发现燃料元件破损，也未发生放射性污染和泄漏等事故。因此，各种材料所含放射性核素主要为活化产生的长寿命核素，且集中在堆本体、水池材料、水净化树脂和废物中。距离堆芯最近ｃｍ
－２
，运行期间和停闭期
子注量率为１×１０１２ｃｍ－２・ｓ－１，建成后主要用于中子活化分析研究，放射性污染水平很低。因此，济南微堆采取立即拆除的退役策略，并达到场址无限制开放的目的。目前，国内外已有小型
反应堆成功实施了退役，如我国的上海微堆［１］
和加拿大的ＳＬＯＷＰＯＫＥ堆
［２］
。
放射性核素调查是反应堆退役源项调查的重要内容，其目的是确定放射性核素的种类、分布及其强度，对放射性废物分类和实现退役过程废物最少化、排放最少化及工作人员与公众受照剂量最少化有重要意义。
１ 调查对象
［
３］
图１为济南微堆示意图，其由反应堆本体和
辅助系统两部分组成，反应堆本体位于反应堆大厅中央的水池中，包括反应堆容器（由上、下筒节组成）、堆体悬吊架、螺旋冷却器及容器内部件。反应堆容器内有堆芯组件、铍反射层、控制棒、中子探测器、热电偶、水位计和辐照管等。辅助系统包括控制系统、跑兔系统、水净化系统、堆气净化系统、辐射监测系统、热工测量系统、废液贮存
图１ 济南微堆示意图
Ｆｉｇ．１ ＳｃｈｅｍａｔｉｃｏｆＪｉｎａｎＭＮＳＲ
的物项放射性活度较强，这些物项包括下筒节、铍反射层、辐照座和控制棒等，已采用理论计算的方法进行了源项调查
［４］
。其他物项包括上筒
节、水池材料、水净化树脂、废物坑及其中的废物，拟采用取样测量的方法进行调查，其中以水池材料产生的废物量最大，下面主要介绍对水池瓷砖和混凝土的放射性核素调查。
２２畅 １ 调查方法
取样
济南微堆水池为圆柱形结构，直径为２畅７ｍ，深为６畅５ｍ，池底、池壁均贴有１５ｃｍ×１５ｃｍ的正方形瓷砖，池壁及池底示意图如图１和２所示。池壁瓷砖后有０畅６ｍ混凝土层，内埋有钢筋；池底瓷砖下有１畅２５ｍ混凝土层，内
埋有槽钢。
济南微堆的反应堆容器偏心悬挂于水池内，其底部距离池底０畅５ｍ。池底材料取样时，以容器底部中心对应的池底作为参照点。池壁圆周方向有５４块瓷砖，以正北方向为起点，按
图２ 济南微堆池底示意图
Ｆｉｇ．２ ＰｏｏｌｂｏｔｔｏｍｓｃｈｅｍａｔｉｃｏｆＪｉｎａｎＭＮＳＲ
１３９６
顺时针方向编号；垂直方向有１００多块瓷砖，由底向上编号，则每块池壁瓷砖均对应一唯一的编号。距离堆芯最近的池壁瓷砖为圆周方向第２３块垂直方向第４块瓷砖，其编号为ｃ２３‐ｄ４，池壁材料取样时以此为参照点。
池底瓷砖在池底参照点取样，池壁瓷砖在池壁参照点的圆周方向和垂直方向由近及远取样。池壁混凝土在池壁参照点处取样，池底混凝土分别在池底参照点及其半径方向每５ｃｍ深度钻取１个样品。样品粉碎后装入直径为
３
７ｃｍ、容积为３００ｃｍ的塑料测量罐内。原子能科学技术 第４７卷
３ 调查结果
为Ｃｏ和
６０
混凝土、瓷砖和废物中的放射性核素主要
１５２
５４
Ｍｎ，反应堆容器上筒节和堆水净化树脂中主要为６０Ｃｏ和１３７Ｃｓ。ＩＡＥＡ对大量材料中放射性核素Ｃｏ、Ｅｕ、Ｍｎ和
６０
１５２
５４
［５］
１３７
Ｅｕ，槽钢和钢筋中主要为Ｃｏ和
６０
水平均为０畅１Ｂｑ／ｇ，如果所调查材料中放射
性核素的活度浓度低于该水平，即可满足“对公众成员在一年内来自被豁免的实践或源的年有效剂量小于或等于１０μＳｖ”的豁免准则，则其Ｃｓ规定的清洁解控
２畅２ 测量
所有样品采用γ谱测量系统进行测量，该系统由高纯锗探测器效率为４０％３３２。ｋｅＶ每个样品的测量时间为的分辨率为、多道γ谱仪和微机组成１畅８ｋｅＶ１０，相对探测，其对６０
Ｃｏ１～２４ｈ。２畅３ 计算
用两个自制的模拟土壤放射源对探测器的绝对效率进行刻度，利用下式计算待测样品中核素ｉ的活度浓度Ｃｉ（Ｂｑ／ｇ）：
Ｃｉ＝
εｉｍ样
（１）
式中：Ａｉ为核素ｉ的计数率，ｓ－１
；εｉ为核素ｉ特
征峰的绝对效率；ｍ样为待测样品的质量，ｇ。
本次调查采用一级标准物质———河流沉积物环境放射性标准物质ＧＢＷ０８３０４ａ进行质量控制，将其与待测样品在相同的几何位置进行测量，利用前面得到的探测器绝对效率计算其所含核素的活度浓度，计算结果和标准值吻合较好（表１）。天然放射性核素
２２６
４０
Ｒａ、２３２
Ｔｈ和
于它们受测量本底的影响较大Ｋ的测量值与标准值的相对误差较大，计算时虽对本，这是由底进行了扣除，但本底的测量不确定度较大。
表１ 质控标准ＧＢＷ０８３０４ａ的测量结果Ｔａｂｌｅ１ Ｍｅａｓｕｒｅｄｖａｌｕｅｓｏｆｒａｄｉｏｎｕｃｌｉｄｅｓ
ｉｎＣＲＭＧＢＷ０８３０４ａ
－１
核素
活度浓度／（Ｂｑ・ｇ）
测量值标准值相对误差／％
２２６２３２Ｒａ０畅１３５
４００畅０畅０畅１５８±０畅０１９
－１４畅６６０
Ｋ
Ｔｈ
０畅０７０６２８５０畅０６５６±７畅０畅９畅５１３７
Ｃｏ
０８２０畅５７５±０畅０畅００４５０８１±０畅０３５００５１畅２２对环境的影响无需评价证明便达到了清洁解控的水平。对放射性核素活度浓度高于清洁解控水平的材料应进行剥离，并根据ＧＢ９１３３—１９９５枟放射性废物的分类枠［６］
的规定对剥离的材料进行分类。另外，对含有多种人工放射性核素的材料还应满足下式ｎ
：
ｉ钞＝１Ｌｉ≤１（２）式中：ＣＬｉ为核素ｉ的清洁解控水平，Ｂｑ／ｇ；ｎ为
材料中放射性核素数目３畅１ 池底瓷砖
。反应堆容器距池底仅０畅５ｍ，池底参照点的瓷砖活化最为严重，放射性核素主要为６０
和１５２
１０畅４５ＥｕＣｏＢｑ，其／ｇ活，远高于其清洁解控水平度浓度分别为２畅８３７，对池底瓷
Ｂｑ／ｇ和砖应进行部分剥离并作为低放废物，具体剥离
范围可参照池底混凝土的调查结果３畅２ 池底混凝土
。池底参照点及其半径方向不同深度的混凝土中放射性核素的活度浓度列于表２。由表２可见，参照点剥离到４８ｃｍ深度、半径方向９０ｃｍ剥离到５ｃｍ深度时，剩余混凝土的放射性核素活度浓度即可低于清洁解控水平。混凝土剥离后会在池底形成一半径为９０ｃｍ、深度为４８ｃｍ近似圆锥形的坑，剥离的混凝土应作为低放废物３畅３ 池壁瓷砖和混凝土
。
池壁参照点处混凝土中放射性核素主要为６００畅００９ＣｏＢｑ和１５２
／ｇ和Ｅｕ０畅０１８，其活度浓度分别为～０畅０２９Ｂｑ／ｇ，均远低于０畅００６～清洁解控水平，整体池壁混凝土均无需剥离。
表３列出池壁参照点圆周方向和垂直方向瓷砖中放射性核素的活度浓度，其中ＮＤ表示
第８期 张永保等：济南微型中子源反应堆退役的放射性核素调查
表２ 池底混凝土中放射性核素的活度浓度
１３９７
未检测出。可见，垂直方向上距参照点２～３块容器上筒节、水池材料、水净化树脂及废物等现的瓷砖即ｄ１～ｄ６需剥离，圆周方向上距参照点７块的瓷砖即ｃ１６～ｃ２９需剥离，共计６×１４块，剥离的瓷砖应作为低放废物。
表３ 池壁瓷砖中放射性核素的活度浓度
ｏｆＴａｂｌｅｒａｄｉｏｎｕｃｌｉｄｅｓ３ Ａｃｔｉｖｉｔｙｉｎｔｉｌｅｓｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｓａｔｐｏｏｌｗａｌｌ
瓷砖位置
活度浓度／（Ｂｑ・－１
）
６０
垂直方向
ｃｃ２３‐２３‐ｄｄ５圆周方向
ｃ６
０畅１５２
０畅０２５０畅ｃ２３‐ｄ１００畅０２３０畅１２３ｃ１５‐０畅００３ＮＤ
０８９ｃ３０‐ｄｄ５０畅００８０畅１０‐５ｄ５ＮＤ００３０畅０４７ＮＤ０３０３畅４ 其他材料
其他材料中放射性核素的活度浓度列于表４。由表４可见，反应堆容器上筒节、堆水净化树脂和废物均应作为低放废物；部分池底槽钢需作为低放废物剥离；池壁钢筋中放射性核素的活度浓度均低于清洁解控水平，无需剥离。
表４ 其他材料中放射性核素的活度浓度
ｏｆＴａｂｌｅｒａｄｉｏｎｕｃｌｉｄｅｓ４ Ａｃｔｉｖｉｔｙｉｎｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｓｏｔｈｅｒｍａｔｅｒｉａｌｓ
样品名称６０
池底参照点槽钢８畅６２６活度浓度／（Ｂｑ・－１
）
１５２
１３７
ＮＤ５４
１畅６４２ＮＤ池壁参照点钢筋０畅０３８ＮＤ０畅０５４ＮＤ
堆水净化树脂０畅１６５ＮＤ
ＮＤ０畅０２６混合废物０畅７６２２畅６５７ＮＤＮＤ上筒节顶部０畅５４０ＮＤＮＤ０畅０１７上筒节底部
１畅５１４
ＮＤ
ＮＤ
０畅２０９
４ 结论
采用γ谱测量的方法对济南微堆的反应堆
场取样进行放射性核素调查堆容器正下方的池底材料中放射性核素活度浓
Ｃｏ、Ｅｕ、，这些材料中的放射
性核素主要包括６０１５２１３７Ｃｓ和５４
Ｍｎ。反应度较高，池底参照点瓷砖中的６０达２畅８３７Ｂｑ／ｇ和１０畅４５Ｂｑ／ｇ，远高于其清洁解Ｃｏ和１５２
Ｅｕ分别控水平。反应堆容器上筒节、堆水净化树脂及废物均为低放废物，水池瓷砖、池底混凝土及槽钢应部分剥离并作为低放废物，池壁混凝土和钢筋无需剥离。放射性核素调查是济南微堆退役源项调查的重要内容，在放射性废物分类和实现退役过程的废物最少化、排放最少化及工作人员与公众受照剂量最少化方面将发挥重要作用。参考文献：
［１］ 梁志，霍小东．上海微堆卸载核临界安全控制分
析［Ｃ］∥第十二届反应堆数值计算与粒子输运学术会议论文集．［出版地不详］：［出版者不详］，２００８：３２０‐３２４．
［２］ ＳＭＩＴＨＪＷ，ＲＩＣＨＭＡＮＪ，ＳＯＮＯＣＳ，ｅｔａｌ．Ａｎ
ｏｖｅｒｖｉｅｗＵｏｆＴＳＬＯＷＰＯＫＥｏｆｔｈｅｄｅｆｕｅｌｌｉｎｇｒｅｓｅａｒｃｈ＆ｄｅｃｏｍｍｉｓｓｉｏｎｉｎｇｒｅａｃｔｏｒ［Ｃ］∥Ｐｒｏｃｅｅｄｏｆｔｈｅｉｎｇｓ‐
［３］ ＲｅａｃｔｏｒｓｏｆＩｎｔｅｒｒｅｇｉｏｎａｌ彭旦，高永春．［Ｓ．ｌＷｏｒｋｓｈｏｐｏｎＳｍａｌｌＲｅｓｅａｒｃｈ，谢建伦．］：［ｓ．ｎ，等．］，２００３．济南微堆退役报告
．
［Ｒ］．北京：中国原子能科学研究院，２０１０．［４］ 徐治龙，刘振宇，沈峰．济南微堆退役源项和剂量
计算分析［Ｃ］∥第十三届反应堆数值计算与粒子输运学术会议论文集．［出版地不详］：［出版者不详］，２０１０：１‐４．
［５］ ＩＡＥＡ．Ｎｏ．ＲＳ‐Ｇ‐１．７ Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｏｆｔｈｅｃｏｎ‐
ｃｅｐｔｓＳａｆｅｔｙｏｆｇｕｉｄｅｅｘｃｌｕｓｉｏｎ［Ｓ］．Ｖｉｅｎｎａ，ｅｘｅｍｐｔｉｏｎ：ＩＡＥＡ，２００４ａｎｄｃｌｅａｒａｎｃｅ．
：［６］ 核工业第二研究设计院．ＧＢ９１３３—１９９５ 放射
性废物的分类［Ｓ］．北京：中国标准出版社，１９９５．
济南微型中子源反应堆退役的放射性核素调查
作者：
张永保， 刘耀华， 李义国， 张金花， 吴振坤， 黄保京， 吴小波， 彭旦， 鲁谨， 夏普， ZHANG Yongbao， LIU Yaohua， LI Yiguo， ZHANG Jinhua， WUZhenkun， HUANG Baojing， WU Xiaobo， PENG Dan， LU Jin， XIA Pu
张永保,李义国,张金花,吴振坤,黄保京,吴小波,彭旦,鲁谨,夏普,ZHANG Yongbao,LIYiguo,ZHANG Jinhua,WU Zhenkun,HUANG Baojing,WU Xiaobo,PENG Dan,LU Jin,XIAPu(中国原子能科学研究院 反应堆工程研究设计所,北京,102413)， 刘耀华,LIUYaohua(山东省地质科学实验研究院,山东 济南,250013)原子能科学技术
Atomic Energy Science and Technology2013(8)
作者单位：
刊名：英文刊名：年，卷(期)：
1.梁志;霍小东 上海微堆卸载核临界安全控制分析[会议论文] 2008
2.SMITH J W;RICHMAN J;SONOC S An overview of the defuelling & decommissioning of the U of TSLOWPOKE research reactor 2003
3.彭旦;高永春;谢建伦 济南微堆退役报告 2010
4.徐治龙;刘振宇;沈峰 济南微堆退役源项和剂量计算分析 2010
5.Application of the con-cepts of exclusion, exemption and clearance：Safety guide 20046.核工业第二研究设计院 放射性废物的分类 1995
引用本文格式：张永保.刘耀华.李义国.张金花.吴振坤.黄保京.吴小波.彭旦.鲁谨.夏普.ZHANG Yongbao.LIU Yaohua.LI Yiguo.ZHANG Jinhua.WU Zhenkun.HUANG Baojing.WU Xiaobo.PENG Dan.LU Jin.XIA Pu 济南微型中子源反应堆退役的放射性核素调查[期刊论文]-原子能科学技术 2013(8)
第４７卷第８期 ２０１３年８月原子能科学技术ＡｔｏｍｉｃＥｎｅｒｇｙＳｃｉｅｎｃｅａｎｄＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙＶｏｌ．４７，Ｎｏ．８Ａｕｇ．２０１３
济南微型中子源反应堆退役的
放射性核素调查
张永保１，刘耀华２，李义国１，张金花１，吴振坤１，黄保京１，
吴小波１，彭 旦１，鲁 谨１，夏 普１
（１．中国原子能科学研究院反应堆工程研究设计所，北京 １０２４１３；
２．山东省地质科学实验研究院，山东济南 ２５００１３）
摘要：对济南微堆反应堆容器上筒节、水池材料、水净化树脂及废物现场取样进行放射性核素调查，并详
１５２１３７
细介绍了对水池材料的调查。被调查的材料中放射性核素主要包括６０Ｃｏ、Ｅｕ、Ｃｓ和５４Ｍｎ，反应堆容
器正下方的池底材料中放射性核素活度浓度较高。调查结果表明：反应堆容器上筒节、堆水净化树脂及废物均为低放废物，部分水池材料也应作为低放废物进行剥离。调查采用标准物质ＧＢＷ０８３０４ａ进行质量控制，测量值与标准值在±１５％内一致。关键词：微型中子源反应堆；退役；放射性核素；调查
中图分类号：ＴＬ９４３ 文献标志码：Ａ 文章编号：１０００‐６９３１（２０１３）０８‐１３９４‐０４ｄｏｉ：１０．７５３８／ｙｚｋ．２０１３．４７．０８．１３９４
ＲａｄｉｏｎｕｃｌｉｄｅＳｕｒｖｅｙｆｏｒＪｉｎａｎＭｉｎｉａｔｕｒｅ
ＮｅｕｔｒｏｎＳｏｕｒｃｅＲｅａｃｔｏｒＤｅｃｏｍｍｉｓｓｉｏｎｉｎｇ
ＺＨＡＮＧＹｏｎｇ‐ｂａｏ，ＬＩＵＹａｏ‐ｈｕａ，ＬＩＹｉ‐ｇｕｏ，ＺＨＡＮＧＪｉｎ‐ｈｕａ，ＷＵＺｈｅｎ‐ｋｕｎ，
１１１１１
ＨＵＡＮＧＢａｏ‐ｊｉｎｇ，ＷＵＸｉａｏ‐ｂｏ，ＰＥＮＧＤａｎ，ＬＵＪｉｎ，ＸＩＡＰｕ
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（１．ＣｈｉｎａＩｎｓｔｉｔｕｔｅｏｆＡｔｏｍｉｃＥｎｅｒｇｙ，Ｐ．Ｏ．Ｂｏｘ２７５‐７５，Ｂｅｉｊｉｎｇ１０２４１３，Ｃｈｉｎａ；
２．ＳｈａｎｄｏｎｇＩｎｓｔｉｔｕｔｅａｎｄＬａｂｏｒａｔｏｒｙｏｆＧｅｏｌｏｇｉｃａｌＳｃｉｅｎｃｅｓ，Ｊｉｎａｎ２５００１３，Ｃｈｉｎａ）
Ａｂｓｔｒａｃｔ： Ｒａｄｉｏｎｕｃｌｉｄｅｓｉｎｕｐｐｅｒｒｅａｃｔｏｒｃｏｎｔａｉｎｅｒ，ｐｏｏｌｍａｔｅｒｉａｌｓ，ｒｅｓｉｎａｎｄｗａｓｔｅ
ｗｅｒｅｓｕｒｖｅｙｅｄｏｎｔｈｅｄｅｃｏｍｍｉｓｓｉｏｎｉｎｇｓｉｔｅｏｆＪｉｎａｎＭｉｎｉａｔｕｒｅＮｅｕｔｒｏｎＳｏｕｒｃｅＲｅａｃｔｏｒ，ａｎｄｔｈｅｓｕｒｖｅｙｏｆｐｏｏｌｍａｔｅｒｉａｌｓｗａｓｄｅｓｃｒｉｂｅｄｉｎｄｅｔａｉｌ．Ｔｈｅｒａｄｉｏｎｕｃｌｉｄｅｓｉｎｓｕｒｖｅｙｅｄ
６０１５２１３７５４
ｍａｔｅｒｉａｌｓｉｎｃｌｕｄｅＣｏ，Ｅｕ，ＣｓａｎｄＭｎｗｉｔｈｈｉｇｈｅｒａｃｔｉｖｉｔｙｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｓｉｎｍａｔｅｒｉａｌｓａｔｐｏｏｌｂｏｔｔｏｍｊｕｓｔｂｅｌｏｗｔｈｅｒｅａｃｔｏｒｃｏｎｔａｉｎｅｒ．Ｔｈｅｓｕｒｖｅｙｒｅｓｕｌｔｓｉｎｄｉｃａｔｅｔｈａｔｕｐｐｅｒｒｅａｃｔｏｒｃｏｎｔａｉｎｅｒ，ｒｅｓｉｎｆｏｒｒｅａｃｔｏｒｗａｔｅｒｐｕｒｉｆｉｃａｔｉｏｎ，ｗａｓｔｅａｎｄａｐａｒｔｏｆｐｏｏｌｍａｔｅｒｉａｌｓａｒｅｌｏｗｌｅｖｅｌｗａｓｔｅ．ＡｃｅｒｔｉｆｉｅｄｒｅｆｅｒｅｎｃｅｍａｔｅｒｉａｌＧＢＷ０８３０４ａｗａｓｕｓｅｄｉｎｔｈｉｓｓｕｒｖｅｙｆｏｒｑｕａｌｉｔｙｃｏｎｔｒｏｌ．Ｔｈｅｍｅａｓｕｒｅｄｖａｌｕｅｓａｇｒｅｅｗｅｌｌｗｉｔｈｔｈｅｓｔａｎｄａｒｄｖａｌｕｅｓｗｉｔｈｉｎ±１５％．
Ｋｅｙｗｏｒｄｓ：ｍｉｎｉａｔｕｒｅｎｅｕｔｒｏｎｓｏｕｒｃｅｒｅａｃｔｏｒ；ｄｅｃｏｍｍｉｓｓｉｏｎｉｎｇ；ｒａｄｉｏｎｕｃｌｉｄｅ；ｓｕｒｖｅｙ
收稿日期：２０１２‐１１‐０２；修回日期：２０１３‐０３‐２８
作者简介：张永保（１９７０—），男，河北遵化人，研究员级高级工程师，放射化学专业
第８期 张永保等：济南微型中子源反应堆退役的放射性核素调查１３９５
济南微型中子源反应堆（简称微堆，ＭＮＳＲ）
２３５
是一座采用高富集度Ｕ为燃料、金属铍作反射层、轻水作慢化剂和冷却剂的罐‐池结构的小型低功率反应堆，建于１９８９年５月，２００８年３月停
罐和废物坑。堆芯组件位于反应堆容器的下筒节，已于２００９年１１月从反应堆容器中吊出，并运到中国原子能科学研究院储存。
济南微堆累计运行时间为２９３９ｈ，积分中子注量为１畅０６×１０
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闭，２０１０年１２月８日国家环保部批复济南微堆退役（环审（２０１０）３９３号）。济南微堆位于济南市市区，其周围人口稠密，１０ｋｍ范围内工业企业和旅游景点众多，场址利用价值十分高。济南微堆的额定热功率约为３０ｋＷ，内辐照座额定热中间未发现燃料元件破损，也未发生放射性污染和泄漏等事故。因此，各种材料所含放射性核素主要为活化产生的长寿命核素，且集中在堆本体、水池材料、水净化树脂和废物中。距离堆芯最近ｃｍ
－２
，运行期间和停闭期
子注量率为１×１０１２ｃｍ－２・ｓ－１，建成后主要用于中子活化分析研究，放射性污染水平很低。因此，济南微堆采取立即拆除的退役策略，并达到场址无限制开放的目的。目前，国内外已有小型
反应堆成功实施了退役，如我国的上海微堆［１］
和加拿大的ＳＬＯＷＰＯＫＥ堆
［２］
。
放射性核素调查是反应堆退役源项调查的重要内容，其目的是确定放射性核素的种类、分布及其强度，对放射性废物分类和实现退役过程废物最少化、排放最少化及工作人员与公众受照剂量最少化有重要意义。
１ 调查对象
［
３］
图１为济南微堆示意图，其由反应堆本体和
辅助系统两部分组成，反应堆本体位于反应堆大厅中央的水池中，包括反应堆容器（由上、下筒节组成）、堆体悬吊架、螺旋冷却器及容器内部件。反应堆容器内有堆芯组件、铍反射层、控制棒、中子探测器、热电偶、水位计和辐照管等。辅助系统包括控制系统、跑兔系统、水净化系统、堆气净化系统、辐射监测系统、热工测量系统、废液贮存
图１ 济南微堆示意图
Ｆｉｇ．１ ＳｃｈｅｍａｔｉｃｏｆＪｉｎａｎＭＮＳＲ
的物项放射性活度较强，这些物项包括下筒节、铍反射层、辐照座和控制棒等，已采用理论计算的方法进行了源项调查
［４］
。其他物项包括上筒
节、水池材料、水净化树脂、废物坑及其中的废物，拟采用取样测量的方法进行调查，其中以水池材料产生的废物量最大，下面主要介绍对水池瓷砖和混凝土的放射性核素调查。
２２畅 １ 调查方法
取样
济南微堆水池为圆柱形结构，直径为２畅７ｍ，深为６畅５ｍ，池底、池壁均贴有１５ｃｍ×１５ｃｍ的正方形瓷砖，池壁及池底示意图如图１和２所示。池壁瓷砖后有０畅６ｍ混凝土层，内埋有钢筋；池底瓷砖下有１畅２５ｍ混凝土层，内
埋有槽钢。
济南微堆的反应堆容器偏心悬挂于水池内，其底部距离池底０畅５ｍ。池底材料取样时，以容器底部中心对应的池底作为参照点。池壁圆周方向有５４块瓷砖，以正北方向为起点，按
图２ 济南微堆池底示意图
Ｆｉｇ．２ ＰｏｏｌｂｏｔｔｏｍｓｃｈｅｍａｔｉｃｏｆＪｉｎａｎＭＮＳＲ
１３９６
顺时针方向编号；垂直方向有１００多块瓷砖，由底向上编号，则每块池壁瓷砖均对应一唯一的编号。距离堆芯最近的池壁瓷砖为圆周方向第２３块垂直方向第４块瓷砖，其编号为ｃ２３‐ｄ４，池壁材料取样时以此为参照点。
池底瓷砖在池底参照点取样，池壁瓷砖在池壁参照点的圆周方向和垂直方向由近及远取样。池壁混凝土在池壁参照点处取样，池底混凝土分别在池底参照点及其半径方向每５ｃｍ深度钻取１个样品。样品粉碎后装入直径为
３
７ｃｍ、容积为３００ｃｍ的塑料测量罐内。原子能科学技术 第４７卷
３ 调查结果
为Ｃｏ和
６０
混凝土、瓷砖和废物中的放射性核素主要
１５２
５４
Ｍｎ，反应堆容器上筒节和堆水净化树脂中主要为６０Ｃｏ和１３７Ｃｓ。ＩＡＥＡ对大量材料中放射性核素Ｃｏ、Ｅｕ、Ｍｎ和
６０
１５２
５４
［５］
１３７
Ｅｕ，槽钢和钢筋中主要为Ｃｏ和
６０
水平均为０畅１Ｂｑ／ｇ，如果所调查材料中放射
性核素的活度浓度低于该水平，即可满足“对公众成员在一年内来自被豁免的实践或源的年有效剂量小于或等于１０μＳｖ”的豁免准则，则其Ｃｓ规定的清洁解控
２畅２ 测量
所有样品采用γ谱测量系统进行测量，该系统由高纯锗探测器效率为４０％３３２。ｋｅＶ每个样品的测量时间为的分辨率为、多道γ谱仪和微机组成１畅８ｋｅＶ１０，相对探测，其对６０
Ｃｏ１～２４ｈ。２畅３ 计算
用两个自制的模拟土壤放射源对探测器的绝对效率进行刻度，利用下式计算待测样品中核素ｉ的活度浓度Ｃｉ（Ｂｑ／ｇ）：
Ｃｉ＝
εｉｍ样
（１）
式中：Ａｉ为核素ｉ的计数率，ｓ－１
；εｉ为核素ｉ特
征峰的绝对效率；ｍ样为待测样品的质量，ｇ。
本次调查采用一级标准物质———河流沉积物环境放射性标准物质ＧＢＷ０８３０４ａ进行质量控制，将其与待测样品在相同的几何位置进行测量，利用前面得到的探测器绝对效率计算其所含核素的活度浓度，计算结果和标准值吻合较好（表１）。天然放射性核素
２２６
４０
Ｒａ、２３２
Ｔｈ和
于它们受测量本底的影响较大Ｋ的测量值与标准值的相对误差较大，计算时虽对本，这是由底进行了扣除，但本底的测量不确定度较大。
表１ 质控标准ＧＢＷ０８３０４ａ的测量结果Ｔａｂｌｅ１ Ｍｅａｓｕｒｅｄｖａｌｕｅｓｏｆｒａｄｉｏｎｕｃｌｉｄｅｓ
ｉｎＣＲＭＧＢＷ０８３０４ａ
－１
核素
活度浓度／（Ｂｑ・ｇ）
测量值标准值相对误差／％
２２６２３２Ｒａ０畅１３５
４００畅０畅０畅１５８±０畅０１９
－１４畅６６０
Ｋ
Ｔｈ
０畅０７０６２８５０畅０６５６±７畅０畅９畅５１３７
Ｃｏ
０８２０畅５７５±０畅０畅００４５０８１±０畅０３５００５１畅２２对环境的影响无需评价证明便达到了清洁解控的水平。对放射性核素活度浓度高于清洁解控水平的材料应进行剥离，并根据ＧＢ９１３３—１９９５枟放射性废物的分类枠［６］
的规定对剥离的材料进行分类。另外，对含有多种人工放射性核素的材料还应满足下式ｎ
：
ｉ钞＝１Ｌｉ≤１（２）式中：ＣＬｉ为核素ｉ的清洁解控水平，Ｂｑ／ｇ；ｎ为
材料中放射性核素数目３畅１ 池底瓷砖
。反应堆容器距池底仅０畅５ｍ，池底参照点的瓷砖活化最为严重，放射性核素主要为６０
和１５２
１０畅４５ＥｕＣｏＢｑ，其／ｇ活，远高于其清洁解控水平度浓度分别为２畅８３７，对池底瓷
Ｂｑ／ｇ和砖应进行部分剥离并作为低放废物，具体剥离
范围可参照池底混凝土的调查结果３畅２ 池底混凝土
。池底参照点及其半径方向不同深度的混凝土中放射性核素的活度浓度列于表２。由表２可见，参照点剥离到４８ｃｍ深度、半径方向９０ｃｍ剥离到５ｃｍ深度时，剩余混凝土的放射性核素活度浓度即可低于清洁解控水平。混凝土剥离后会在池底形成一半径为９０ｃｍ、深度为４８ｃｍ近似圆锥形的坑，剥离的混凝土应作为低放废物３畅３ 池壁瓷砖和混凝土
。
池壁参照点处混凝土中放射性核素主要为６００畅００９ＣｏＢｑ和１５２
／ｇ和Ｅｕ０畅０１８，其活度浓度分别为～０畅０２９Ｂｑ／ｇ，均远低于０畅００６～清洁解控水平，整体池壁混凝土均无需剥离。
表３列出池壁参照点圆周方向和垂直方向瓷砖中放射性核素的活度浓度，其中ＮＤ表示
第８期 张永保等：济南微型中子源反应堆退役的放射性核素调查
表２ 池底混凝土中放射性核素的活度浓度
１３９７
未检测出。可见，垂直方向上距参照点２～３块容器上筒节、水池材料、水净化树脂及废物等现的瓷砖即ｄ１～ｄ６需剥离，圆周方向上距参照点７块的瓷砖即ｃ１６～ｃ２９需剥离，共计６×１４块，剥离的瓷砖应作为低放废物。
表３ 池壁瓷砖中放射性核素的活度浓度
ｏｆＴａｂｌｅｒａｄｉｏｎｕｃｌｉｄｅｓ３ Ａｃｔｉｖｉｔｙｉｎｔｉｌｅｓｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｓａｔｐｏｏｌｗａｌｌ
瓷砖位置
活度浓度／（Ｂｑ・－１
）
６０
垂直方向
ｃｃ２３‐２３‐ｄｄ５圆周方向
ｃ６
０畅１５２
０畅０２５０畅ｃ２３‐ｄ１００畅０２３０畅１２３ｃ１５‐０畅００３ＮＤ
０８９ｃ３０‐ｄｄ５０畅００８０畅１０‐５ｄ５ＮＤ００３０畅０４７ＮＤ０３０３畅４ 其他材料
其他材料中放射性核素的活度浓度列于表４。由表４可见，反应堆容器上筒节、堆水净化树脂和废物均应作为低放废物；部分池底槽钢需作为低放废物剥离；池壁钢筋中放射性核素的活度浓度均低于清洁解控水平，无需剥离。
表４ 其他材料中放射性核素的活度浓度
ｏｆＴａｂｌｅｒａｄｉｏｎｕｃｌｉｄｅｓ４ Ａｃｔｉｖｉｔｙｉｎｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｓｏｔｈｅｒｍａｔｅｒｉａｌｓ
样品名称６０
池底参照点槽钢８畅６２６活度浓度／（Ｂｑ・－１
）
１５２
１３７
ＮＤ５４
１畅６４２ＮＤ池壁参照点钢筋０畅０３８ＮＤ０畅０５４ＮＤ
堆水净化树脂０畅１６５ＮＤ
ＮＤ０畅０２６混合废物０畅７６２２畅６５７ＮＤＮＤ上筒节顶部０畅５４０ＮＤＮＤ０畅０１７上筒节底部
１畅５１４
ＮＤ
ＮＤ
０畅２０９
４ 结论
采用γ谱测量的方法对济南微堆的反应堆
场取样进行放射性核素调查堆容器正下方的池底材料中放射性核素活度浓
Ｃｏ、Ｅｕ、，这些材料中的放射
性核素主要包括６０１５２１３７Ｃｓ和５４
Ｍｎ。反应度较高，池底参照点瓷砖中的６０达２畅８３７Ｂｑ／ｇ和１０畅４５Ｂｑ／ｇ，远高于其清洁解Ｃｏ和１５２
Ｅｕ分别控水平。反应堆容器上筒节、堆水净化树脂及废物均为低放废物，水池瓷砖、池底混凝土及槽钢应部分剥离并作为低放废物，池壁混凝土和钢筋无需剥离。放射性核素调查是济南微堆退役源项调查的重要内容，在放射性废物分类和实现退役过程的废物最少化、排放最少化及工作人员与公众受照剂量最少化方面将发挥重要作用。参考文献：
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析［Ｃ］∥第十二届反应堆数值计算与粒子输运学术会议论文集．［出版地不详］：［出版者不详］，２００８：３２０‐３２４．
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ｏｖｅｒｖｉｅｗＵｏｆＴＳＬＯＷＰＯＫＥｏｆｔｈｅｄｅｆｕｅｌｌｉｎｇｒｅｓｅａｒｃｈ＆ｄｅｃｏｍｍｉｓｓｉｏｎｉｎｇｒｅａｃｔｏｒ［Ｃ］∥Ｐｒｏｃｅｅｄｏｆｔｈｅｉｎｇｓ‐
［３］ ＲｅａｃｔｏｒｓｏｆＩｎｔｅｒｒｅｇｉｏｎａｌ彭旦，高永春．［Ｓ．ｌＷｏｒｋｓｈｏｐｏｎＳｍａｌｌＲｅｓｅａｒｃｈ，谢建伦．］：［ｓ．ｎ，等．］，２００３．济南微堆退役报告
．
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计算分析［Ｃ］∥第十三届反应堆数值计算与粒子输运学术会议论文集．［出版地不详］：［出版者不详］，２０１０：１‐４．
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ｃｅｐｔｓＳａｆｅｔｙｏｆｇｕｉｄｅｅｘｃｌｕｓｉｏｎ［Ｓ］．Ｖｉｅｎｎａ，ｅｘｅｍｐｔｉｏｎ：ＩＡＥＡ，２００４ａｎｄｃｌｅａｒａｎｃｅ．
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性废物的分类［Ｓ］．北京：中国标准出版社，１９９５．
济南微型中子源反应堆退役的放射性核素调查
作者：
张永保， 刘耀华， 李义国， 张金花， 吴振坤， 黄保京， 吴小波， 彭旦， 鲁谨， 夏普， ZHANG Yongbao， LIU Yaohua， LI Yiguo， ZHANG Jinhua， WUZhenkun， HUANG Baojing， WU Xiaobo， PENG Dan， LU Jin， XIA Pu
张永保,李义国,张金花,吴振坤,黄保京,吴小波,彭旦,鲁谨,夏普,ZHANG Yongbao,LIYiguo,ZHANG Jinhua,WU Zhenkun,HUANG Baojing,WU Xiaobo,PENG Dan,LU Jin,XIAPu(中国原子能科学研究院 反应堆工程研究设计所,北京,102413)， 刘耀华,LIUYaohua(山东省地质科学实验研究院,山东 济南,250013)原子能科学技术
Atomic Energy Science and Technology2013(8)
作者单位：
刊名：英文刊名：年，卷(期)：
1.梁志;霍小东 上海微堆卸载核临界安全控制分析[会议论文] 2008
2.SMITH J W;RICHMAN J;SONOC S An overview of the defuelling & decommissioning of the U of TSLOWPOKE research reactor 2003
3.彭旦;高永春;谢建伦 济南微堆退役报告 2010
4.徐治龙;刘振宇;沈峰 济南微堆退役源项和剂量计算分析 2010
5.Application of the con-cepts of exclusion, exemption and clearance：Safety guide 20046.核工业第二研究设计院 放射性废物的分类 1995
引用本文格式：张永保.刘耀华.李义国.张金花.吴振坤.黄保京.吴小波.彭旦.鲁谨.夏普.ZHANG Yongbao.LIU Yaohua.LI Yiguo.ZHANG Jinhua.WU Zhenkun.HUANG Baojing.WU Xiaobo.PENG Dan.LU Jin.XIA Pu 济南微型中子源反应堆退役的放射性核素调查[期刊论文]-原子能科学技术 2013(8)